第19卷第2期高分子材料科學(xué)與工程Vol.19,No.2.2003年3月POLYMER MATERIALS SCIENCE AND ENGINEERINGMar.2003通用工程塑料/聚烯烴共混改性的研究進(jìn)展李忠明，楊鳴波，黃銳， 馮建民(四川大學(xué)高分子科學(xué)與工程學(xué)院，高分子材料工程國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，四川成都610065)摘要:主要綜述了通用工程塑料聚碳酸酯和尼龍等/聚烯烴共混體系的相容性、形態(tài)、力學(xué)性能等方面的研究進(jìn)展。關(guān)鍵詞:聚烯烴,通用工程塑料,高性能化,共混體系,研究進(jìn)展中圖分類號:TQ325. 1文獻(xiàn)標(biāo)識碼:A文章編號:1000- 7555(2003)02- 0015-05現(xiàn)今已有多種方法來提高聚烯烴塑料(主這些增容劑的增容機(jī)理是:增容劑分子鏈上的要是聚乙烯(PE)和聚丙烯(PP))的性能,如:合基團(tuán)和鏈段與共混體系各相都有較強(qiáng)的相互作成具有高性能的聚烯烴;聚烯烴與無機(jī)或有機(jī).用(這種相互作用可以是物理的.也可以是化學(xué)填料復(fù)合;聚烯烴自增強(qiáng);聚烯烴與工程塑料共的),其結(jié)果增強(qiáng)了共混體系各相間的親合性。混[1~4]。而聚烯烴與工程塑料共混是實(shí)現(xiàn)聚烯Endo等人[0]采用SEBS作為PC/PE共混烴高性能化的重要途徑之一。聚碳酸酯(PC)、體系的增容劑，發(fā)現(xiàn)SEBS可降低界面張力,從聚酰胺(PA)等通用工程塑料具有突出的力學(xué)而控制形態(tài)和阻止相分散。盡管機(jī)理需要進(jìn)一性能、耐熱性,而且原料易得,價(jià)格適中,適合用步研究,但可確認(rèn)的是SEBS的聚乙烯鏈段與于聚烯烴塑料的共混改性。在已往的研究中,以共混體系中PE相容,SEBS的苯乙烯鏈段聚集PC、PA為基體,引入少量PE或PP來改善PC在界面上,與PC有較強(qiáng)的相互作用。Mekihlef和PA的加工、抗沖擊和耐環(huán)境應(yīng)力開裂等性等人[5]使用乙烯甲基丙烯酸-甲基丙烯酸鈉離能方面的研究較多0]。近來,以PE和PP為基聚物增容PC/PE體系，發(fā)現(xiàn)離聚物與PC發(fā)生體,加入部分通用工程塑料(PC或PA)來提高了具有溫度依賴性的化學(xué)反應(yīng)。他們認(rèn)為這是PE和PP的耐熱性和力學(xué)性能,實(shí)現(xiàn)聚烯烴塑甲基丙烯酸鈉與PC的碳酸酯基團(tuán)之間的酯交料高性能化的研究受到人們的重視,已有不少換反應(yīng)。此外，離聚物的聚乙烯鏈段與體系中有價(jià)值的研究工作[6~0]。本文綜述了相關(guān)工作PE有良好的相容性。Nishio 等人11]用SEBS-的研究進(jìn)展。g-MAH作為PA-6/PP體系的增容劑,獲得了綜合性能良好的PP共混工程材料。馬來酸酐1相容性不僅與PA-6發(fā)生化學(xué)作用,而且還可與PA-6加入少量增容劑可以改善共混體系的相容的酰胺基團(tuán)形成氫鍵。筆者[13~15]將烯基雙酚A性。對于以PC、PA分別與PE、PP組成的共混醚接枝到PE上,將其作為PC/HDPE的增容體系,常采用的增容劑有[5.10~12]:馬來酸酐類接劑,結(jié)果發(fā)現(xiàn)增容劑用量為10%時,起到較好枝PE或PP(PE-g-MAH, PP-g-MAH)、丙烯中國煤化工的耐熱性和力學(xué)性能得酸類接枝PE或PP、苯乙烯~乙烯~丁二烯~苯乙烯嵌段共聚物(SEBS).乙烯-甲基丙烯酸鹽離MHCNMHG在PA-6/HDPE共混體糸中加入HDPE-gMAH,研究了增容劑的分聚物、馬來酸酐接枝SEBS(SEBS g -MAH)等。公收稿日期:2002-04-01;修訂日期:2002- 05- 10基金項(xiàng)目:國家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究專項(xiàng)基金項(xiàng)目(G1999064805)和四川大學(xué)青年科學(xué)研究基金資助項(xiàng)目作者簡介:李忠明(1970- ),男,博士生,副教授.聯(lián)系 人:楊鳴波.1高分子材料科學(xué)與工程2003年子量對共混體系相容性、形態(tài)、流變性和力學(xué)性人發(fā)現(xiàn)PE與PC之間的界面粘結(jié)力竟達(dá)到30能的影響,發(fā)現(xiàn)低分子量增容劑可改善共混物MPa [20]的成型加工性和韌性,高分子量增容劑可提高力學(xué)強(qiáng)度,增大共混物熔體粘度。Willis[17l等人形態(tài)用乙烯-甲基丙烯酸-甲基丙烯酸異丁酯三元共不相容共混物的-個顯著特點(diǎn)為分散相形聚物作為PA/PE、PA/PP共混體系的增容劑。態(tài)是可控制的,這與無機(jī)或有機(jī)填料填充聚合通過DSC和FT-IR檢測表明,增容劑與PA發(fā)物不同,后者的形態(tài)受填料的特征限制。共混物生了化學(xué)反應(yīng)。的形態(tài)通常指分散相的分散程度、分布、形狀增容劑的增容效果不僅與其結(jié)構(gòu)有關(guān)系，(如球形、橢球形、纖維、片狀等),它受共混物各而且還與增容劑的加入量、加入方式及工藝條組分組成、粘彈性能、表面張力、剪切應(yīng)力/速件有關(guān)系。Wills 等人[18]研究了增容劑含量分率、共混條件等諸多因素的影響121.22。別對PA/PP(10/90)和PA/PE(10/90)兩種共2.1組成的影響混體系中分散相PA粒徑的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn),加Min等人[21]將PC/PE和PA-6/PE用靜入5%的增容劑,分散相粒徑減小到最低,再繼態(tài)混合器在240 C混合后,測定了分散相的質(zhì)續(xù)增加,粒徑不會繼續(xù)減小。這說明增容劑有-量平均粒徑(d.)與組成的關(guān)系,發(fā)現(xiàn)PE含量最佳用量。他們運(yùn)用乳化機(jī)理解釋了這一最佳.越高,分散相的粒徑越小。但在同一PE含量用量,并指出這一用量與共混方式、混合程度、時,分散相PA的粒徑總大于PC,他們認(rèn)為這增容劑與分散相的親合力、分散相大小等因素是由于PA的極性大于PC造成的。同樣用靜有關(guān)系。筆者[3]研究了增容劑含量與PC/態(tài)混合,Favis等人[23212研究了PC/PP 和PA/HDPE(35%~65%)(質(zhì)量)共混物的拉伸強(qiáng)度PP共混體系平均粒徑與PC含量的關(guān)系。發(fā)現(xiàn)和沖擊強(qiáng)度的關(guān)系,發(fā)現(xiàn)增容劑也有一最佳含了與Min等人相似的結(jié)果,且指出PC在50%量。Wills 等人[18]發(fā)現(xiàn)增容劑加入方式對增容(質(zhì)量,下同)左右時，發(fā)生相反轉(zhuǎn),60%時出現(xiàn)效果也有影響。他們將增容劑按下面兩種方式復(fù)合分散相粒子。Favis等人[25]還采用雙螺桿加入:將PA、PP(或PE)和增容劑同時在混煉擠出機(jī)混合PC/PP共混體系,研究了PC含量器中混合,即一步法;先將PA與增容劑混合造與分散相粒徑的關(guān)系。結(jié)果與靜態(tài)混煉器中混粒,再與PP(或PE)混合,即二步法。結(jié)果表明，合相似,不過發(fā)生相反轉(zhuǎn)時的PC含量增至-步法所得的分散相粒徑總小于兩步法。產(chǎn)生55%~70%。低于此濃度,PC呈粒狀。Toki-這種結(jié)果的原因是:一步法中,增容劑易于聚集ta[26]從理論.上分析了組成對共混物形態(tài)的影.在兩相界面處,起到增容作用;二步法中,增容響。他認(rèn)為共混過程中，分散相粒子不斷地破劑與PA預(yù)混合時,由于增容劑與PA有較強(qiáng)裂,又不斷地聚集,當(dāng)破裂和聚集的速率相等的作用,分散已經(jīng)很均勻,在與PP(或PE)混合時,粒子的直徑(d)不再變化。d由下式表示:時,增容劑就不易聚集在兩相界面處,起不到增24P. Y4P, Ep(1)容作用。溫度對增容劑增容效果的影響有兩個π 012π σ12方面:-是溫度直接影響共混物的混合分散效式中:P,導(dǎo)致凝聚的碰撞幾率;Y_表面果,二是溫度影響增容劑與共混物組分的化學(xué)張力;σ12- -.剪切應(yīng)力;φ-一分散相體積分反應(yīng)或相互作用:如酯交換反應(yīng)、?；磻?yīng)、氫數(shù),Enk一粒子破裂所需的能量。從Tokita方鍵.離子基團(tuán)相互作用等。中國煤化工寧減小、剪切應(yīng)力增大,以其它因素,如共混物組分本身的分子量流FYHCNMH G造成分散相的粒徑減小，變性能、組分配比、共混條件等;接枝共聚物接兵十，刀散怕限度的影響較大。枝率的大小、嵌段共聚物鏈段長短、離聚物的離Favis等人[29]研究了PC/PP、PA/PP、PA/子濃度等也影響增容效果[19]。PE等8個共混體系的組成(p)與粒徑(d,)的關(guān)盡管從熱力學(xué)觀點(diǎn)和大多數(shù)的研究結(jié)果來系,發(fā)現(xiàn)若將各體系的φ~d,曲線沿φ軸分別看,PE與PC是不相容的,但有一例外,Sue等平移一定值后,彼此重疊得非常好。并且發(fā)現(xiàn)實(shí)第2期李忠明等:通用工程塑料/聚烯烴共混改性的研究進(jìn)展I7驗(yàn)數(shù)據(jù)與d,~φ+φ關(guān)系曲線相吻合,即符合度;72,92-- -基體的粘度和濃度?？梢?粘度比Tokita方程式中系數(shù)為1的情況。由此得到如越高,發(fā)生相反轉(zhuǎn)時分散相的濃度越大;(3)粘下關(guān)系:度影響分散相的粒子大小分布:增大粘度比,分d = d(X;，9q) = d(X2,92/a)(2)散相粒徑分布變寬,即粘度比越大，粒子大小越式中:x一表面張力、粘度 、剪切速率的函數(shù);不均勻;(4)粘度影響分散相的形狀:Min等d-- 分散相粒徑。這說明表面張力、粘度比、 人[21研究PC/PE和PA/PE等體系后發(fā)現(xiàn),分剪切應(yīng)力對分散相粒徑的影響可通過調(diào)節(jié)組成散相與基體的粘度比(n/7m=2)和分散相形狀來平衡。若加入增容劑改善界面特性,分散相的有如下關(guān)系:粒徑對組成的依賴性不如未增容體系強(qiáng),粒徑(λ<0.7纖維在較寬的組成范圍內(nèi)幾乎無變化,當(dāng)?shù)竭_(dá)相反0.72.2粒子系?？梢?以PE、PP為基體,PC、PA為分散相的體2.2粘度的影響系,當(dāng)入大于1,甚至大于2.2,PC和PA呈粒Taylor研究了兩種牛頓流體共混過程中，狀。不過,Favis等人[25]指出，若增大共混時的.分散相粒徑與粘度比的關(guān)系[27],Taylor定義了剪切力,PC也可呈纖維狀。一個無因次參數(shù)(E),代表粘性力與表面張力2.3共混條件的影響之比,E可表示為:在制備共混物的過程中,共混條件,如混合E= W.[(19P + 16)/(16P+ 16)] (3)時間、剪切應(yīng)力、溫度、靜置時間等對共混物形.式中:P-分散相與懸浮介質(zhì)(基體)粘度之態(tài)的影響也是明顯的。比,W?？蓪懗?從式(1)和(4)均可看出剪切速率對共混物W。= 7ma Y/σ(4)形態(tài)的影響:增大剪切應(yīng)力,分散相粒徑減小。式中:7基體粘度;Y剪切速率;a-Min等人[21]在研究PA/PE、PC/PE等體系后，分散相粒徑;σ- -一表面張力。有一臨界值E，指出不同的體系,界面張力(K/L)與粘性力(7.對應(yīng)著W。的臨界值(W.),若W.> (W.),粒o/L)之比值是一定的,即:子會繼續(xù)變細(xì)。粘度對共混體系形態(tài)的影響主K/L_ K__K要有以下幾個方面:(1)粘度影響分散相粒徑的η●v/L η●U η.Y●R(7)大小:Favis等人25.28]采用兩種共混方法來混式中:K界面張力;7粘度;v特征合PC/PP和PA/PE體系,研究了分散相與基速度;L-特征長度;Y一剪切速率;R-體的粘度比(P)與粒徑的關(guān)系。發(fā)現(xiàn)PC與PP形態(tài)尺寸?？梢?剪切速率γ越大,R越小。Min的粘度相差越大時,PC的粒徑越大。不過采用等人的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，分散相粒徑先是隨剪切雙螺桿擠出機(jī)混合時,PC粒徑隨粘度增加而增應(yīng)力增大而減小，當(dāng)剪切速率增大至-定范圍.加的幅度小于采用靜態(tài)混合器混合。對于PA/后,粒徑趨于穩(wěn)定。這正好證實(shí)了式(7)中Y與PE體系,無論體系增容與否,當(dāng)P>1時,結(jié)果R的反比關(guān)系。Gonzalez等人[28研究了增容和與PC/PP體系一樣。有趣的是,當(dāng)P<1時,PA .未增容的PA/PE體系中分散相PA的粒徑與的粒徑反而隨P的增大迅速下降。此外,發(fā)現(xiàn)表觀剪切速率的關(guān)系,其結(jié)果大致與Min等人同一粘度比時,增容體系的PA粒徑總是小于的相似,同時發(fā)現(xiàn)增容的體系粒徑小于未增容未增容體系;(2)粘度直接影響分散相粒徑與組中國煤化工成的關(guān)系:對于PC/PP體系,相同的PC含量[THCNMHG羊細(xì)研究了PC/PP、PA/時,高的粘度比對應(yīng)大的粒徑。Favis等人[24.28]rE體系經(jīng)配有個問長徑比的雙螺桿擠出機(jī)混研究PC/PP和PA/PE體系后發(fā)現(xiàn)，發(fā)生相反合后,擠出樣條表層和中心分散相PC、PA的轉(zhuǎn)時粘度與組成有如下關(guān)系:形態(tài)。結(jié)果發(fā)現(xiàn),對于PC/PP體系,PC含量為(7/72)●(92/q)= 1(5)5 %(體積)時, 表層為纖維與粒子形態(tài)共存,中式中:7，9.-分散相(PC,PA)的粘度和濃心則只有粒子形態(tài),PC含量為20%(體積)時，18高分子材料科學(xué)與工程2003年表層仍是纖維與粒子形態(tài)共存,但纖維含量比PP體系性能的影響。發(fā)現(xiàn)SEBSgMAH作為PC為5%(體積)的體系多,中心則已有被拉伸增容劑的共混體系性能最佳,材料的伸長率和變形的纖維。隨毛細(xì)管的長徑比增大,纖維形態(tài)沖擊韌性均得到了較好改善,而PP接枝馬來含量減小。Favis[30] 研究發(fā)現(xiàn),PC/PP體系在混酸酐(PP-g-MAH)的效果就不理想。Subrama-煉器中的混合時間對分散相PC的粒徑和粒徑nian[341采用一種增容劑去增容PA/HDPE體.分布的影響不顯著,混合2 min~ 20 min,粒徑系,發(fā)現(xiàn)未增容的體系的拉伸強(qiáng)度和沖擊強(qiáng)度幾乎無變化。Gonzalez[28]對 PA/PE體系經(jīng)配較純HDPE還低,當(dāng)加入部分增容劑后,共混有毛細(xì)管口模的雙螺桿擠出機(jī)擠出混合后的擠體系的屈服強(qiáng)度、拉伸強(qiáng)度均得到較大提高,且出樣條進(jìn)行熱拉伸,研究了熱拉伸比與分散相遠(yuǎn)高于純HDPE。形狀的關(guān)系。分散相形狀用形狀因子(F)表示使用LDPE接枝烯基雙酚A醚(LDPE-g-為F=4πA/P",其中,A和P分別為表面積和DBAE)和LDPE接枝馬來酸酐(LDPEg-周長。結(jié)果發(fā)現(xiàn),高的拉伸比有利于沿拉伸方向MAH)分別作為PC/HDPE體系的增容劑[19],形成纖維形態(tài);拉伸比越大,沿長度方向的F均有-定的效果,尤其對沖擊性能的改善較大。值越小，而橫向的F值變化不大;增容體系中但LDPEg_DBAE好于LDPEg-MAH,這是分散相的F值對拉伸比的敏感性總小于未增因?yàn)榍罢叩慕Y(jié)構(gòu)與PC/HDPE體系各組分的結(jié)容體系,且F值總比未增容體系的大。Favis等.構(gòu)更具有相似性。人11通過改變制備共混物時的加料順序,在3.2體系組成的影響PC/PP和PA/PE體系中發(fā)現(xiàn)了復(fù)合分散相。Fisa等人35系統(tǒng)研究了組成對PC/PP體復(fù)合分散相形態(tài)是整個體系包括基體和分散系力學(xué)性能的影響,結(jié)果發(fā)現(xiàn)盡管體系中不加相,而分散相中又包含有由基體構(gòu)成的小粒子。任何增容劑,但體系的強(qiáng)度、模量大于按加合法Vanoene曾從理論上分析了復(fù)合分散相與最小則計(jì)算的值。Fisa等人認(rèn)為這是由于兩相的熱.自由能的關(guān)系。在某些橡膠改性聚合物中,也發(fā)收縮差引起的。當(dāng)共混物從加工溫度(250 C)現(xiàn)類似復(fù)合分散相的形態(tài),如高抗沖聚苯乙烯冷卻至室溫時,由于PP的熱收縮比PC大，因中，橡膠相(如聚丁烯)含有聚苯乙烯小顆此PP緊緊包裹住了PC粒子,兩者之間有極大粒2.33。的壓應(yīng)力,兩相之間有良好的界面接觸。反之,以PC為基體,PP為分散相的體系,由于PP粒3力學(xué)性能子收縮較大,界面處出現(xiàn)了空隙。Fisa 等人還3.1增容劑發(fā)現(xiàn),PC/PP體系的模量符合適用于有良好界Nishio等人11]研究了幾種增容劑對PA6/面作用的Takayanagi方程:(7-57.)Em+(8- 107.)Ea-(7- 57m)(Em- Ea)q。-E(7-5Ym)E.+(8一10Y)E:+(8-10Ym)(Em- E:)qa而體系PP/PC由于缺乏界面接觸,因此符合方法。Favis等人采用了這兩種方法來成型PC/適用于無界面作用的Takayanagi方程簡化式。PP試樣,結(jié)果發(fā)現(xiàn),用注射模塑成型的試樣的PC/HDPE體系也有類似PC/PP體系的現(xiàn)象，模量和強(qiáng)度總是好于用壓制成型的試樣。究其其強(qiáng)度和模量均隨PC含量增加而增加。且低原因，前者在充模流動過程中,分散相PC受到PC含量時，試樣呈韌性斷裂,PC含量超過易干巒形更么形成更細(xì)的粒子,要么拉30%(質(zhì)量)后,試樣呈脆斷裂,當(dāng)加入部分增容中國煤化工,而壓制過程中,幾乎無劑后,PC含量在0~35%(質(zhì)量)內(nèi)，試樣均呈YHCNMHG韌性斷裂[3~10]。此外,在PC/HDPE體系中,發(fā)對PE、PP等聚合物進(jìn)行拉伸定向,可大大現(xiàn)了超常的增韌現(xiàn)象[19]。提高其性能。Gheluwe等人[36]研究了拉伸定向3.3加工條件對PA/PP體系性能的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn),拉伸比壓制和注射模塑是聚合物重要的兩種成型.與性能關(guān)系曲線呈倒“U”字形,即各項(xiàng)力學(xué)性.第2期李忠明等:通用工程塑料/聚烯烴共混改性的研究進(jìn)展19能(模量、屈服強(qiáng)度、斷裂強(qiáng)度等)先隨拉伸比的[14]鄭學(xué) 晶(HENG Xue- Jing),李忠明(LI Zhong Ming),楊鳴波(YANG Ming-Bo),等.中國塑料(Journal of增加而升高，達(dá)到極大值后,隨拉伸比增加,性China Plastics), 2000, 14(4): 61.能反而下降。這一點(diǎn)與均相聚合物不同,原因是[15] Yang M B, LiZM, FengJ M，et al. The Proceeding混合過程中，兩相之間界面作用不夠強(qiáng),共混物of 16th Annual Meeting of Polymer Processing Society,2000: 584.受拉伸,一定拉伸比時,界面處開始脫開,形成[16] Allen R P. Polym. Eng. Sci.. 1992. 32(22): 1703.裂紋。因此,對于高的拉伸比，所產(chǎn)生的裂紋易[17] Wills J M，F(xiàn)avis B D, Lavallee C J. Mater. Sci.，于形成裂縫而使試樣斷裂。若能改變界面特性，[18] Wills J M，F(xiàn)avis B D. Polym. Eng. Sei.. 1988，281993，28: 1749.增大界面相互作用,則情況會得到改善。(21): 1416.參考文獻(xiàn)[19] Yang M B, LiZ M，F(xiàn)eng J M. Polym. Eng. Sci. ，1998， 38(6): 678.[1] 徐僖(XU Xi). 93'全國特種工程塑料應(yīng)用技術(shù)研討會論[20] SueHJ, HuangJ, Yee A F. Polymer, 33 (22): 4868.文預(yù)印集(Paper Preprint of '93 International Sympo-[21] Min K, WhiteJL. Polym. Eng. Sci, 1984，24(17):sium on Special Engineering Plastics Application and1327.Technology).成都(Chengdu), 1994: 4.[22] Gonzalez Nunez R. Arellano M，Moscoso F J, et al.[2] Int CL: C08 F12/08， 4/64， (Jpn.) KoKyo Koho.Polymer, 2001， 42:5485.1991: 14.[23] FavisBD, WilsJM. J. Polym. Sci. Part B: Polym.[3] BiggP M. Polym. Eng. 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