第25卷第6期原子與分子物理學報2008年12月JOURNAL OF ATOMIC AND MOLECULAR PHYSICSDec.2008文章編號:10000364(2008)06-143908DTO體系分子反應動力學阮文12,謝安東1,余曉光1,羅文浪12,朱正和2,傅依備2(1.井岡山大學數(shù)理學院,吉安343009;2,四川大學原子與分子物理研究所,成都610065摘要:基于DO分子(X1A1)的氫同位素效應,得到修正的 Born-Oppenheimer(BO)理論下多體展式分析勢能函數(shù),用準經典的 Monte-Carlo軌跡法研究了D+TO(0,0)和T+DO(0,0)的分子反應動力學過程結果表明:在碰撞能量較低時(<209.2km-1),D+TO(0,0)和T+DO(0,0)反應主要生成O+DT,并且該反應是無閡能的;有少量的交換反應產物DO(TO)生成,并伴有極少量的絡合物產生,碰撞能大于209.2 kI.mol-后,逐漸出現(xiàn)分子被完全碰散成D,T,O原子的情形,反應D+TO(0,0)→OD+T和T+DO(0,0)→OT+D是無熱反應但是有閡能存在,由于D和T原子的同位素效應,置換產物軌線存在非致性關鍵詞:DTO;勢能函數(shù);分子反應截面;軌線非對稱性中圖分類號:O643.1文獻標識碼:ATheoretical study on molecular reaction dynamics of the DTo systemRUAN Wen,2, XIE An-Dong, YU Xiao-Guang, LUO Wen-Lang, 2, ZHU Zheng-He2, FU Yi-Bei2(1. College of Mathematics and Physics, Jinggangshan University, Ji'an 343009, China:2. Institute of Atomic and Molecular Physics, Sichuan University, Chengdu 610065, China)Abstract: Based on the hydrogen isotopic effect and its nuclear motion, the analytical potential energy functionAPEF)of Dto(X' A1)is derived by many-body expansion method(MEM)under the correctional Born-Oppenheimer(B-O). Then the atomic and molecular reaction dynamics for D+ TO and T+DO have beenstudied on the potential energy function DTo(X'A1)by Monte-Carlo quasi-classical trajectory approach. Itis shown that the main reactions of D+ To--DT+O and T+Do--DT+O along with a few long-lived com-plex compounds have no threshold energy with low collision energy, which agrees with the potential surfaceWhen the collision energy is greater than 209.2 k/mol", the DTO molecules will decompose into D, T and Oatom completely, and these reactions have threshold energy. The other reactions of D+ToTO+D and T+DO-DO+ T are the reactions of non-decalescence, but they have threshold energy. However, the trajectoriesnd collision sections of reactions D+ To (0, 0)and T+ Do(0, 0) present variance distribution due to the iso-topic effect of deuterium and tritium atom, which corresponds to the potential surfaceKey words: DTO, potential function, reactive section, trajectory asymmetrical distribution收稿日期:2008-0508基金項目:國家自然科學基金(10676022)資助項目;江西省教育廳科技研究ayH中國煤化工CNMHG省科技廳工業(yè)攻關項目[200621];井岡山大學校級自然科學研究項目作者簡介:阮文. E-mail: ruanwensongyan@126.cm通訊作者:朱正和.Emal:zhum@scu.edu.cn原子與分子物理學報第25卷1引言量和核振動能計算,用核振動能修正電子能量獲得DTO分子的勢能值.將勢能函數(shù)展開成鍵長和鍵眾所周知,氚對能源、環(huán)保、核材料和軍事具有角的泰勒級數(shù)19,用這組修正后的勢能值,通過最非常重要的意義,如何從重水中提取氚是當今的一小二乘法擬合,得到泰勒級數(shù)二次項的系數(shù),則可大主要問題目前,從重水中提氚有多種方法,如氫獲得DIO分子的諧性力常數(shù)計算結果見表1水同位素交換-3,由D2交換分離出DT,是通過勢能函數(shù)采用多體項展式理論確定41.令反應D2(氣)+DTO(蒸汽)→DT(氣)+D2O(蒸R1,R2和R3分別表示DTO分子的DO,TO和汽).長期以來,人們對水及其同位素分子進行了大DT的鍵長,并設基態(tài)原子能量為零,則滿足離解量的研究, Cheng等(4采用同步加速輻射測定了氫極限的多體項展式分析勢能函數(shù)為同位素水分子在室溫下的吸收光譜;AtlG等5V=wg(D)+VB(R1,A2∑”)采用高精度(包括核、價鍵、相對論、量子電動力學以及 Born-Oppenheimer修正對角化)的完全勢能V(R2,A2∑)+VB(R3)+面( CVRQD)方法獲得了H2O和D2O分子的平衡vBor(ri, R2, R3)幾何結構;wang等6研究了HO分子的勢能面及選擇基態(tài)原子的能量為零,v8(D2)為激發(fā)態(tài)原OH+D→OD+H的交換反應速率常數(shù);Pab等]子O(D2)的能量,其值為1.967eV0,R1=R2采用 CVRQD方法獲得了H2O及氫同位素水分子=R,R3=Rm,兩體項選用Mure! Sorbie勢能的平衡幾何結構、正則振動頻率及H2O分子的勢函數(shù)1:114能面;我們曾采用密度泛函B3lyp6-311++gV=-De(1+a1P+a2p2+ a3p)exp(-a1p)方法,使用多體項展式理論,結合同位素效應得到式中p=r-x2,r,分別為核間距和其平衡距離,了 Born-Oppenheimer(BO)近似理論下由同位素De為離解能,a1,a2,a3為勢能函數(shù)參數(shù)兩體項效應修正的解析勢能函數(shù)8.事實上,O在微量參數(shù)見表2DT,以及D在微量OT存在下的反應過程及機理三體項vBr(R1,R2,R3)一般可寫成十分復雜,有很多問題還未能給出明確回答因此,VEOr(Ri, R2, R3)=PT(1)進一步開展有關理論研究,對深入認識這種復雜反式(1)中的P為(R1,R2,R3)的多項式.T為量程應體系機理有積極意義函數(shù),量程函數(shù)的一種可能選擇為量子力學從頭計算是研究分子結構及其相作T=Ⅱ[1-tanh(yS2)],用勢分子微觀反應動力學及化學反應過程機理的式(2)中%為參數(shù),S1為對稱內坐標,當S趨于無有效方法,理論研究結果與實驗結果基本一致而窮大時,T趨于零,從而保證當任何一個原子移動用密度泛函理論方法,研究分子體系的勢能函數(shù),無窮遠時,VB必為零的條件進而研究反應體系微觀分子反應動力學過程,已經由于三體項需要表示為對稱內坐標的函數(shù),選為不少研究者成功應用9-18.本文利用密度泛函用C2構型的對稱變換換矩陣21,以R1:=1.528理論結合同位素效應和多體展式理論方法8),得A,R2=R32=0.962A為參考點,則內坐標向對到基態(tài)DTO分子的結構與分子勢能函數(shù),基于準稱內坐標的變換如下經典分子反應理論,研究反應體系微觀分子反應動力學過程,進一步研究DTO微觀反應過程機理S2=01/21/22同位素效應修正下的勢能函數(shù)s301/2-1/2人(p3P2=R1-R(i=1,2,3)本文通過計算同位素分子核的振動能,修正則式(1)中P和T變換為S的多項式其形式為:BO近似下電子能量的方法來計算DTO的力常數(shù)8,運用B3yp/6-311++g“方法,在DTO平衡+C1S1+C2S2+C3S2+C4S3+鍵長、鍵角值兩邊鄰域內選取若干個點,使這些點中國煤化工C7S+CsS1(s+處于近似諧性振動范圍,然后逐一進行單點電子能CNMHG第6期文等:DTO體系分子反應動力學T=[1-tanh(Y1 S:/2)][1-tanh(2S2/2)][1-tanhr3 S3/2)三體項參數(shù)見表3.表1基態(tài)DTO的結構與力常數(shù)Table 1 Equilibrium Structure and Force constants of DToEquilibrium structure R/Aor/Dissociation energy D/evForce constants /auR1=0.962;R2=0.962f1=0.52567,f2=0.53084,f12=-0.0099351105,065fa=0.020371,fan=0.020539,f=0.14863表2Dr(x()和OD,OT(A2∑)的離解能及勢能函數(shù)的系數(shù)Table 2 Dissociation energy, Force constant and Coefficients of 2-body term of DT(X' >')and OD, OT(A221A-1ADT(X∑)3,9233.90673.3980.7414OD(A2∑+)5.56678.5474Or(A2(+)5.64367.11051,01242.5361表3DIO分子三體項分析勢能函數(shù)的參數(shù)Table 3 Coefficients of 3-body term of potential energy function for DhTOC0=-1.87335C1=1,66980C2=1.35304C3=-9.23512C4=-5.6874Cs=3.78958C6=4.14632C9=-0.42493y1=1.75外,由于D+OT和T+OD反應生成DTO基態(tài)分1:-123eV2:-11.8eV;3:-10.5eV子存在很深的勢阱,所以可以生成穩(wěn)定的DTO分4:-9.0eV;5-7.5ev6:-6.0ev子,并且通過對勢能面逐點進行單點能計算,發(fā)現(xiàn)7:4.5eV:8:-3.5eV9:-2.5e該反應過程中不存在勢壘因此,說明這是一個無10:-2.0eV;ll:-1.0eV;12:0.5eV閾能的反應.從等值勢能圖中還可以發(fā)現(xiàn)D+OT和T+OD兩個反應并不是嚴格對稱的(如等勢線8的位置分布可見),這可能是由于氘氚原子的質量不同而引起的同位素效應所有這些合理地體現(xiàn)了DTO的結構特征3分子反應動力學計算方法OD/0.1 nm勢能函數(shù)確定以后,由準經典的 Monte- carlo圖1DIO分子的伸縮等值勢能面軌線法131,2求解三粒子保守體系的 HamiltonFig 1 Stretched vibrational contour of potential energy運動方程.設三原子體系為ABC,其質量分別為function for DTOmA,mg,mc,在直角坐標系下,它們的坐標分別為DTO分子的等值勢能面如圖1,在圖1中固定A(q1,q2,q3),B(q4,q5,q6)和C(q7,q8,q).故三粒子體系的 Hamilton運動方程有18個,即∠DOT=105.065°,OD和OT鍵對稱伸縮振動從圖中發(fā)現(xiàn),在RDo=Ror=0.96201A附近,出現(xiàn)一個很深的勢阱(-12.3eV),也即在平衡點H中國煤化工…,9)(R1=R2=0.96201A),準確地再現(xiàn)了基態(tài)DTO在質CNMH、離為質心運動的分子的離解能12306eV,構型是C2v的結構另 Hamilton函數(shù)How和相對運動的 Hamilton函數(shù),前者包含六個描述質心運動的變量,后者包1442原子與分子物理學報第25卷含了其余十二個變量.這樣描述粒子相對運動的的軌線數(shù),bm為最大碰撞參數(shù),E1為初始相對平Hamilton方程簡化為十二個獨立變量的微分方動能,V,J分別為振動和轉動量子數(shù)在計算中N程引入廣義相對坐標,經坐標變換,獲得十二個相取有限值,其大小由結果所允許誤差的范圍來確對運動方程,即:定,本文實際計算20000條軌線,bmx值的確定方BnQ=1(=12,…,6),(6)法參照文獻23ahne /aP:= Q31D(2S2)+OT(A2∑+)碰撞分子反應動力學(Q1,Q2,Q3)表示粒子C相對粒子B為坐標原點結果與分析的直角坐標,(Q4,Q5,Q6)表示粒子A相對于分對于D(2S)+O(A2∑+)體系的碰撞反應產子BC的質心為坐標原點的直角坐標,(Q7,Q8,物有5種通道Q9)表示整個三粒子體系質心的直角坐標對應于D(2S2)+TO(A2∑+)→Q的共軛動量為P,上式中 Hamilton函數(shù)HmO(D2)+DT(X∑)1通道為D(2S)+10(A2∑+)2通道Hd: P2+1 2P2+U(Q1T(2s)+OD)(A2∑+)3通道(10DTO(XA14通道其中OD2)+D(2s2)+T(2S2)5通道11+11=1當D原子的初始平動能為E1=0.4184~627.60ABC B c A, BCkJ/mol時,D(2S2)+OT(A2∑+)反應產物分布及式(7)中,U(Q1,Q2,…,Q6)為分析勢能函數(shù)經反應截面,見表4從表4可見,隨D原子初始相過坐標變換,可以建立內由坐標(RAB,RBC,RcA)對平動能的增加,交換反應1通道的數(shù)量逐漸降表示的勢能函數(shù)的 Hamilton運動方程十二個,粒低,而交換反應3通道的數(shù)量隨D原子初始相對子相對運動的 Hamilton函數(shù)(7)式變?yōu)槠絼幽艿脑黾又饾u增加,至E2=209.20 kJ/mol后Hrd=22P2+2u12I隨D原子初始相對平動能的增加又逐漸降低;非P2+反應2通道的數(shù)量隨D原子初始相對平動能的增V(RAB, RBC, RcA),(8)加而逐漸增加;反應4通道(生成絡合物的通道)的通過對這十二個方程進行 Runge-Kutta-Gill法和數(shù)量很少且隨D原子初始相對平動能的增加而迅Adms- Moulton法聯(lián)合數(shù)值求解可以確定出ABC速減小,對此特別計算了一下:當D原子初始相對三粒子體系中碰撞運動的軌線,從而計算出化學反平動能到了E1=20.920kJ/mo時就沒有絡合物應的反應截面,反應閾能、反應活化能以及反應產生成了;5通道(碰散的通道)在E4>209.20kJ物的分布和各量子態(tài)粒子數(shù)分布等信息,實現(xiàn)從原mol后隨D原子初始相對平動能增加逐漸增加,其子分子水平上研究分子反應動力學反應截面用下主要原因是由于TO的離解能為2.5361eV,只要式計算D原子的初始平動能約為244.68596kJ/mol就有碰散的可能性,因此到E1>209.20kJ/mol時5通a、(E,V,J)=2xP(E,V,,b)如b=道就有反應從整個計算結果看,在低能部分ME,如mN(E,V,0.484-41.8401/m0,D原子把O置換出來相對其他反應較為容易;而在高能部分209.20D)627.60kJ/mol,以反應碰撞和5通道(碰散的通式中N與N分別為計算的總軌線與指定生成物道)為主中國煤化工CNMHG第6期阮文等:DO體系分子反應動力學1443表4D+TO(0,0)產物分布及bm和a與E的關系Table 4 Distributions of products, bmx, nd a, for different channels versus relative translational energy e for D+ TOEra,(1)I channel 2 channel 3 channel 4 channel 5 channelAkJ.mo/nm20.41841505.57300.73480.00790.0034143334.78900.51650.00680.00120.00880.000820.92038540.014541.8401263362510000.02700.0416111900.08360.05980.000040612.98800.01830.02940.0000136344532.87900.00990.01390.0000439.32139342.86200.00950,0104502.081457145342.75500.00720.00340.0000151662.43500.0610.001000(3)0.70(4)0030.0b0000.0020.001-00010501001503003504004505005500.0圖3D+TO→T+ OD and DTO反應的a-E2曲線圖2D+TO→DI+O反應的a,bmx-E4曲線Fig 3 The reactive cross-section vs Et for D+ To-T+Fig.2 The reactive cross-section and the maximum colli-OD and DTosion parameter vs E for D+ TO--DT+O初始相對平動能E:與反應截面a和最大碰交換反應3通道大體是無熱反應,但是有閾能,因撞參數(shù)bm的關系曲線如圖2,3.在所計算的能量為截面a隨平動能E先增加后減小,只不過閾能范圍內D(2S)+O(A2∑+)的反應碰撞主要表值很小而已當平動能增加到334.72 kJmol時現(xiàn)為交換反應1通道和非反應碰撞2通道交換反由于5通道軌線數(shù)增加,導致3通道軌線數(shù)又開始應(1通道)是強烈無閾能放熱反應,在0.4184-降低20.920kJ/mdl低能量范圍伴隨有絡合物生成,由3.2r(s2)+DO(A2∑+)碰撞的分子反應動力學于生成絡合物的反應不滿足動力學軌道受陷條件結果與分析所以低能時雖然有極少量絡合物,但是其反應截面+∩TA2+)體系的碰撞反應產遠小于1通道這說明D()+Or(A2)(O物也中國煤化工(Dg)+DT(X(∑g)交換反應很容易發(fā)生.而CNMHG1444第25卷T(2S2)+DO(A2∑+)對平動能的變化,該體系的反應特點與D(2s)+O(D2)+D(X∑g)1通道OT(A2∑+)體系的反應特點類似,但各對應初始(2s2)+DO(A2∑+)2通道相對平動能下的最大碰撞參數(shù)bmx比較D(2S2)+D(2s)+OT(A2∑+)3通道(11)OmA2∑+)有所增大,1和3通道的反應截面aDTO(XAJ)4通道也較D(2s2)+Or(A2∑+)有所增大,相反4通道O(D2)+D(2S2)+T(2S)5通道的反應截面σ,有所下降,反應4通道(生成絡合物當T原子的初始平動能為E=0,4184~627.60的通道)的數(shù)量也較D(2S)+Or(A2∑+)更少,但kJ/mol時,T(s2)+DO(A2+)反應產物分布及是出現(xiàn)絡合物的初始相對平動能增加到了E=反應截面a見表5.從表5可見,隨T原子初始相表5T+DO(0,0)產物分布及bm和a與E的關系Table 5 Distributions of products, bmax and o, for different channels versus relative translational energy Et for T+DOI channel 2 channel 3 channel 4 channel 5 channel0.41845.63300.75020.01270.00124.1840146644.84900.54170.01280.0006144054.60100.47910.01390.000320.920137634.26200.39280.02230.0000314540.31640,000033.83300.26710.0490.000083,6801064266203.71500.23070.0593209.2065753.31000.1132334.7223983.10200.03630.07451577376850962.99600.02220.0531439.3215430.02160.0479502,080.01830.0341627,6001111582.82500.01630.01430.自Eb0.002-0.001500圖4T+DO→·DT+O的a,bm-E2曲線圖5T+DO→D+TO和DTO的a1-E2曲線Fig. 4 The reactive cross-section and the maximum colli中國煤化工EfrT+DO→D+sion parameter vs Et for T+ Do-DT+OTTHCNMHG阮文等:DO體系分子反應動力學1445初始相對平動能E1對反應截面a,和最大碰(2S)+TO(A2∑+)和T(2s2)+DO(A22+)兩個撞參數(shù)b。的關系曲線如圖4,5在所計算的能量反應體系的反應特點相似;但是在相同碰撞能量范圍內,交換反應(1通道)是強烈無閾能放熱反時,最大碰撞參數(shù)以及各對應反應通道的碰撞截面應在0.4184~41.840kJ/mol低能量范圍伴隨有等存在一定的差異.可以設想若體系為普通水分子極少量絡合物生成,由于生成絡合物的反應也不滿(HO)的反應碰撞,這種差異應該是不存在的,本足動力學軌道受陷條件,所以低能時雖然有極少量文出現(xiàn)的這種差異以及前面勢能面上的輕微不對絡合物的反應發(fā)生,但是其反應截面遠小于1通稱現(xiàn)象可能是由于氘氚原子的質量不同而引起的道這說明T(2Sx)+DO(A2+)→O(Dg)+DT同位素效應(x∑g)交換反應容易得多交換反應3通道也是參考文獻有閾能的無熱反應總體反應特點與D(2s2)+TO(A2+)的反應碰撞特點相似可以設想如果是普10uM,LoYM,Hmn,aa., Experimental study on通水H2O,兩個體系反應的產物軌線分布、各對應Hydrogen isotopic Deuterium and Tritium from gas通道的反應截面σ、最大碰撞參數(shù)bm等與能量phase to liquid phase by Hydrogen-water exchange [J]的對應關系應該是完全相同的,但是通過比較兩個At.Ener.Sci. Tech, 2005, 41: 425(in Chinese古梅,羅陽明,韓軍,等.氫同位素D、T從氣相到體系的軌線分布及各通道的反應截面,不難發(fā)現(xiàn)兩液相的氫H水交換實驗研究[J].原子能科學技術,個體系的反應動力學存在諸多不一致的情形,這應2007,41:425]該是氘氚原子的質量不同而引起的同位素效應,這[2]FuZH, LUOY m, WanghU,eal,. A pilot test on一點有待進一步研究performance evaluation of Pt-SDB catalyst for hD(g)HO(1)isotopic exchange reaction[J]. NucL. Tech4結果與討論2004,27:448( in Chinese)[傅中華,羅陽明,王和用半經驗軌線法考察了D(2s2)+TO(A義,等. Pt-SDB疏水催化劑應用于氫?水同位素交∑+)和T(S2)+DO(A2∑+)兩體系的分子動力換的實驗研究[J].核技術,2004,27:448]學在計算結果的基礎上,比較兩個反應體系的動[3] Zhong Z K, Zhang L,SuY,eral. Calculation of theseparation factors for hydr力學特點這對了解重水的分子結構以及重水提氚and water isotopiechange reaction [J]. At. Ener. Sci. Tech, 2004的研究具有一定的指導意義38:148( in chinese)[鐘正坤,張莉,孫穎,等.氫水(1)低能碰撞時,D(2s3)+TO(A2∑+)和T同位素交換分離因子理論計算[J.原子能科學技(2s)+DO(A2∑+)兩體系的碰撞,反應主要為第術,2004,38:1481通道為主,即:D2s)+T0(A2+)→O(Dg)+[4】 Cheng B M, Chung CY, Mohammed Bahou,aDT(X12)和T(S2)+DO(A2∑+)→O(Dg)+Quantitative spectroscopic and theoretical study of theDT(X∑g),同時伴隨少量產物第3通道產物高otical absorption spectra of H2O, HOD, and D,O inthe 125 145 nm region[J].J. Chem. Phys., 2004,能碰撞時,主要為非反應碰撞和第5通道產物120:2242)計算結果表明:反應體系D(2s)+TO(A2[s] Attila g,Caor, abor czako, Tibor furtenbach,∑+)和T(2S2)+DO(A2∑+)由于均不滿足動力et al. On equilibrium structures of the water molecule學軌道受陷條件,故僅在低能條件下有極少量的絡[J].J.Chem.Phy,2005,122:214305合物生成并且從計算結果還可知:D(s)+Or6 Wang WL, Emanuel santos, odo branda.Thee(A2∑+)和T(2S)+DO(A2∑+)反應生成DTOcal rate coefficients for the exchange reaction OH+D\的反應截面非常小,基本不發(fā)生反應;而D與TOOD+H[J].J.Chem,Phys.,2006,124:074305或者T與DO反應生成O+DT要容易得多,這是[7] Paolo barletta, Sergei V,Shin, Nikolai Fal. CvRQd ab initio ground-state adiabatic因為OT(A2+)和OD(A2∑+)的離解能分別為2.5361eV和2.5360eV,D原子接近TO或T原子接近DO時,比較容易離解TO或DO分子生成[8]dYHale[j].J.中國煤化工CNMHG. Analytical poten-DT分子ial energy function for tritium water molecule T,O(X(3)從表4,5以及圖2-5可以發(fā)現(xiàn),盡管DA1)[J. Acta Phys.Sin,,2008,57(8):4833(in1446原子與分子物理學報第25卷Chinese)[羅文浪,阮文,張莉,朱正和氫同位素氚激光振轉能級粒子數(shù)分布的影響[].原子分子物水T2O(XA1)的解析勢能函數(shù)[J].物理學報,理學報,2000,17:1442008,57(8):4833][16] Ran M, Huang P. The effect of N2 for vibration-ro[9] Luo D L, Sun Y, Liu X Y, et al. Structure and poten-tional populations of HF overtone laser[J].J,Attial energy function investigation on UH and UH2 moM.Phw.,2002,19:487( in Chinese)[冉鳴,黃claes[J]. Acta Phys. Sin., 2001, 50: 1896(in Chi萍.N2對H泛頻激光振轉能級粒子數(shù)分布的影響nese)[羅德禮,孫穎,劉曉亞,等,UH和UH2分子J.原子與分子物理學報,2002,19:487]構與勢能函數(shù)[J.物理學報,2001,50:1896117] Chen Z Q,XeHP. The paraliel complex reactions[10]Xue WD, Wang H Y, Zhu ZH, et aL. The structuredynamics of Si(3P4)+O(X∑”)[J.J.Aand potential energy function of CUO[J]. 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