第28卷第4期北京理工大學(xué)學(xué)報(bào)Vol 28 No 42008年4月Transactions of Beijing Institute of TechnologyApr.2008甲醇燃料汽車的排放特性研究葛蘊(yùn)珊1,尤可為1,王軍方,姜磊,韓秀坤',高力平1,王向東2,宋玉祥(1.北京理工大學(xué)機(jī)械與車輛工程學(xué)院,北京100081;2.北京創(chuàng)意杰發(fā)動(dòng)機(jī)有限公司,北京100102)摘要:研究滿足國(guó)Ⅲ排放標(biāo)準(zhǔn)的汽油轎車燃燒工業(yè)甲醇后的常規(guī)和非常規(guī)污染物排放特性,采用熱脫附氣相色譜/質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)和高效液相色譜法對(duì)汽油和工業(yè)甲醇燃料的非常規(guī)污染物排放進(jìn)行定量及定性研究,研究結(jié)果表明:甲醇轎車的常規(guī)污染物CO,THC(總碳?xì)浠衔?和NO排放低于汽油轎車;非常規(guī)排放污染物中,甲醇汽車的醛酮尾氣排放高于汽油轎車,其甲醛的排放量約是汽油車的6倍,而其揮發(fā)性有機(jī)物(vOCs)排放的總量只有汽油車的1/2左右關(guān)鍵詞:甲醇;排放;非常規(guī)污染物圖分類號(hào):TK412文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:A文章編號(hào):1001-0645(2008)04031405A Study on Exhaust Emission from Methanol VehicleGE Yun-shan, YOU Ke-wei, WANG Jun-fang, JIANG Lei, HAN Xiu-kunGAO Li-ping, WANG Xiang-dong, SONG Yu-xiang(1. School of Mechanical and Vehicular Engineering, Beijing Institute of Technology, Beijing 100081, China2. Beijing Chuangyijie Engine Ltd, Beijng 100102, China)Abstract: Regulated and unregulated emission of a gasoline vehicle that meets national standardNo. l and fuelled with methanol were investigated. Thermal desorption-gas chromatography,mass spectrometer (TD-GC/MS) was used for aromatic compoundsemissionand high pressureliquid chromatography(HPLC)was used for aldehyde and alkone emission. Test results showedthat THC. CO and NO. emission from the methanol vehicle were less than the case usinggasoline, but the aldehyde and alkone emission appeared higher than the gasoline vehicleespecially its formaldehyde emission is six times than the gasoline vehicle, but the volatile organiccompounds(vOCs)emission amounted to only half that of the gasoline emission.Key words: aldehyde; emission; unregulated emission甲醇的沸點(diǎn)低、辛烷值高適用于點(diǎn)燃式發(fā)動(dòng)含有較多的甲醛、甲醇等非常規(guī)有害污染物質(zhì).這機(jī),在汽油機(jī)上使用甲醇燃料,發(fā)動(dòng)機(jī)不需做大的變些物質(zhì)嚴(yán)重危害人體健康,具有強(qiáng)烈的致癌和促癌動(dòng)口,對(duì)甲醇作為代用燃料的早期研究致力于提高的作用,因此開展甲醇燃料汽車排氣中的醇醛類物發(fā)動(dòng)機(jī)的動(dòng)力性和燃油經(jīng)濟(jì)性.2000年以后的研質(zhì)的分析研究非常有必要.到目前為止,國(guó)內(nèi)對(duì)于究重點(diǎn)轉(zhuǎn)向甲醇發(fā)動(dòng)機(jī)的排放特性,并開始進(jìn)行甲甲醇發(fā)動(dòng)機(jī)排放特性的研究重點(diǎn)主要集中于發(fā)動(dòng)機(jī)醇發(fā)動(dòng)機(jī)非常規(guī)污染物排放特性的研究.研究結(jié)果臺(tái)架實(shí)驗(yàn)26,不能反映車輛實(shí)際運(yùn)行工況的排放表明,汽油機(jī)采用甲醇或者甲醇/汽油的混合燃料,情況.發(fā)動(dòng)機(jī)的動(dòng)力性和經(jīng)濟(jì)性有所改善,尾氣中的常規(guī)作者通過整車排放實(shí)驗(yàn),對(duì)比了汽油轎車改裝污染物質(zhì)如CO,HC的排放大幅度降低,但排氣中成中國(guó)煤化工Ⅲ階段排放標(biāo)準(zhǔn)CNMHG收稿日期:2007-04-19作者簡(jiǎn)介:葛蘊(yùn)珊(1965—),男,教授,博土生導(dǎo)師, E-mail: geyunshant@bit.edu第4期葛蘊(yùn)珊等:甲醇燃料汽車的排放特性研究315(GB1835232005)進(jìn)行整車排放測(cè)試的排放結(jié)果,重點(diǎn)對(duì)整車排放實(shí)驗(yàn)循環(huán)中,兩種燃料汽車的非新鮮空氣常規(guī)污染物進(jìn)行定性和定量研究電1實(shí)驗(yàn)方法和實(shí)驗(yàn)條件旋風(fēng)分離器底盤測(cè)功機(jī)實(shí)驗(yàn)車輛為北京現(xiàn)代汽車公司2006年出廠的伊蘭特汽油轎車,實(shí)驗(yàn)車輛在改造成為甲醇汽車前稀釋排氣進(jìn)行了排放實(shí)驗(yàn),然后對(duì)其燃油供給系統(tǒng)進(jìn)行改造,24-DNPH將其燃油系統(tǒng)改裝為燃燒純甲醇(工業(yè)級(jí))、電控閉Q取樣環(huán)燃油噴射系統(tǒng)圖1汽油車排氣污染物測(cè)量系統(tǒng)實(shí)驗(yàn)用燃料為市售93#汽油和工業(yè)甲醇,其甲Fig 1 Measurement system for gasoline cars exhaust emission醇的含量在80%左右,其余成分為高碳醇裝置進(jìn)行樣品洗脫后,經(jīng)高效液相色譜(HPLC)分整車排放實(shí)驗(yàn)步驟按照GB183523《輕型汽車離,紫外吸收檢測(cè)器(UV)檢測(cè),用保留時(shí)間定性,污染物排放限值及測(cè)量方法》的實(shí)驗(yàn)標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行.實(shí)峰高定量.分析柱為 Agilent SB-Cl8反相柱(250驗(yàn)樣車首先在溫度為25℃土2℃的實(shí)驗(yàn)室中靜置m×4.6mm×5μm),采用均相等梯度洗脫,流動(dòng)16h,然后在底盤測(cè)功機(jī)上進(jìn)行整車排放國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)相為V(乙腈):V(水)=60:40,檢測(cè)波長(zhǎng)為360中的I型實(shí)驗(yàn)(冷啟動(dòng)后排氣污染物的實(shí)驗(yàn)).實(shí)驗(yàn)m,流速為1.0mL/min,進(jìn)樣量為25pL樣品采時(shí)間持續(xù)1180s,由4個(gè)城區(qū)循環(huán)和1個(gè)城郊循環(huán)集時(shí),為對(duì)取樣泵的流量進(jìn)行精確控制在取樣泵的(EUDC)組成,每個(gè)城區(qū)循環(huán)包括15個(gè)工況(怠速、前端串聯(lián)了皂膜流量計(jì)進(jìn)行流量校準(zhǔn)和控制.根據(jù)加速、勻速、減速等),城郊循環(huán)包括13個(gè)工況(怠測(cè)量得到的吸附管中各污染物的濃度、采樣泵的流速、加速、勻速、減速等)量和稀釋排氣的總流量,獲得整車在測(cè)試循環(huán)中非污染物測(cè)量系統(tǒng)布置如圖1所示.對(duì)常規(guī)污染常規(guī)污染物的排放量物的測(cè)量,按標(biāo)準(zhǔn)用定容取樣法(CVS)系統(tǒng)連續(xù)采集并稀釋樣氣排氣污染物在稀釋風(fēng)道中與稀釋空2實(shí)驗(yàn)結(jié)果及分析氣充分混合后,用取樣泵收集到取樣袋中.實(shí)驗(yàn)循2.1常規(guī)污染物的排放對(duì)比環(huán)結(jié)束后,采用氫火焰離子化分析儀(FID)測(cè)量取表1為汽車使用93汽油和工業(yè)級(jí)甲醇兩種燃樣袋中的總碳?xì)浜?THC),采用不分光紅外線吸料后常規(guī)污染物排放測(cè)量結(jié)果的對(duì)比.從實(shí)驗(yàn)結(jié)果收型分析儀(NDIR)測(cè)量取樣袋中的一氧化碳可見:在實(shí)驗(yàn)條件下,使用2種燃料都能滿足國(guó)Ⅲ標(biāo)CO、二氧化碳(CO2),采用化學(xué)發(fā)光分析儀準(zhǔn)(GB183523-2005)關(guān)于I型實(shí)驗(yàn)的限值要求(CLD)測(cè)量氮氧化物(NO2).根據(jù)污染物平均濃度并且汽油轎車在使用甲醇后,CO,THC和NO2的與CⅤS系統(tǒng)中流過的稀釋排氣總量,可以得到整車排放量都有不同程度的降低測(cè)試循環(huán)中各污染物的總排放量表1按照GB183523-2005的CO,THC和NO4的對(duì)芳香烴類化合物和醛酮醇等非常規(guī)污染物,排放量測(cè)量結(jié)果采用恒流取樣泵采樣,使稀釋后的排氣分別通過填Tab 1 Measurement results of CO, THc and NO,充有 Tenax TA的吸附管和2.4DNPH吸附管,分according to GB18352. 3--2005別用來采集排氣中的揮發(fā)性有機(jī)物和羰基化合物常規(guī)污染常規(guī)污染物測(cè)量值/(g·km)國(guó)Ⅲ限值/對(duì)于 Tenax tA吸附管,采樣后利用二次熱脫附/氣物成分93汽油車工業(yè)級(jí)甲醇車gkm)相色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀(TDGC/MS進(jìn)行定性定量分0.688析,程序升溫過程為50℃(10min)-5℃/minTHC250℃,采用DM1ms毛細(xì)管柱(60m×0.25pm0.25mm),離子源溫度為200℃,傳輸線溫度為250℃,倍增器電壓為1.0kV,SCAN模式, NISTO2放濃YH中國(guó)煤化工甲醇車的CO排CNMH時(shí)間歷程曲線譜庫(kù)檢索;對(duì)于2.4DNPH吸附管,利用固相萃取由于實(shí)驗(yàn)過程中稀釋排氣的流量基本不變(作者實(shí)316北京理工大學(xué)學(xué)報(bào)第28卷驗(yàn)中為9m3/min),因此這時(shí)的稀釋排氣濃度基本次加速過程中.隨后,由于達(dá)到了催化轉(zhuǎn)換器的正能夠代表排氣中CO的瞬時(shí)排放量.由圖2可見,常工作溫度,在隨后3個(gè)連續(xù)的195s中,NO2的排對(duì)這兩種不同的燃料,CO的變化趨勢(shì)基本相同,絕放水平一直都比較低,只是在EUDC循環(huán)的加速過大部分CO產(chǎn)生于第1個(gè)195s循環(huán),并且主要產(chǎn)生程中,NO2又出現(xiàn)幾次排放峰值于第1個(gè)0~15km/h的加速過程.隨著實(shí)驗(yàn)的進(jìn)由圖3可見,甲醇車一開始生成的NO2相對(duì)較行,在0~32km/h的加速段及0~50km/h的加速少.在隨后幾個(gè)連續(xù)的195s的實(shí)驗(yàn)中,在加速過程段,也都出現(xiàn)CO的峰值,這主要是由于加速過程混中均出現(xiàn)了NO2排放的峰值,特別是在EUDC循合氣加濃,發(fā)動(dòng)機(jī)原始排氣中CO排放量增加,而此環(huán)中,加速過程中連續(xù)出現(xiàn)了幾個(gè)NO2的排放峰時(shí)催化轉(zhuǎn)換器還沒有充分預(yù)熱造成的.由于催化劑值.這些峰值的出現(xiàn),都與加、減速過程混合氣的濃在實(shí)驗(yàn)過程中逐漸被加熱,轉(zhuǎn)換效率迅速提高,因此度偏離理論空燃比有關(guān)在3個(gè)加速段中,CO的峰值呈明顯下降趨勢(shì).在第1個(gè)195s循環(huán)結(jié)束后,催化轉(zhuǎn)換器達(dá)到正常工作溫汽油車排放的NO甲醇車排放的NO度以后,CO的排放量明顯減少,并且基本維持在個(gè)很低的排放水平上,只是在加速過程中略有增大THC的排放趨勢(shì)和CO基本相同,不再贅述汽油車排放的Co甲醇車排放的C0080010001200圖3排氣中N,的排放時(shí)間歷程Fig 3 Time history of NO, em2.2醛酮類化合物的排放對(duì)比醛酮類化合物的測(cè)量采用2.4DNPH吸附管80010001200附,樣品用乙腈洗脫后經(jīng)高效液相色譜分離,紫外圖2排氣中CO的排放時(shí)間歷程吸收檢測(cè)器檢測(cè),采用外標(biāo)法對(duì)樣品中檢測(cè)出的化Fig 2 Time history of CO emission from exhaust合物進(jìn)行定性定量分析,其中標(biāo)準(zhǔn)樣品采用15種醛NO2和CO,THC的排放規(guī)律有所差異,如圖3酮DNPH衍生物標(biāo)準(zhǔn)品.根據(jù)車輛在測(cè)試循環(huán)中所示.對(duì)于汽油車,NO2主要在第1個(gè)循環(huán)中生成,的行駛里程、稀釋排氣的總流量以及采樣泵的采樣由于剛開始啟動(dòng)發(fā)動(dòng)機(jī)時(shí),缸內(nèi)溫度相對(duì)較低,不利流量,可以計(jì)算得到整車在測(cè)試循環(huán)中分別燃燒于NO2的生成,因此雖然在第1個(gè)循環(huán)的第1次加93汽油和工業(yè)級(jí)甲醇兩種燃料后醛酮類化合物的速過程中出現(xiàn)了NO4的峰值,但其峰值出現(xiàn)在第2排放量,如表2所示表2整車排放中醛酮類組分的測(cè)量結(jié)果對(duì)比Tab 2 Aldehyde and alkone emission of the tested car醛酮類化合物排放量/(mg·km-1)汽車燃料甲醛乙醛丙烯醛丙酮丙醛丁烯醛了酮丁醛甲基苯甲醛戊醛甲基環(huán)已酮正已醛醛酮93汽油1.7311.1211.2690.53700.0360.0960.0780.0600.0260.0500.2400.0453.2888.577工業(yè)級(jí)甲醇10.1631.4767.4680.3990.0470.0660.0610.061000.4460.06612.25532.508由表2可以看出,盡管甲醇汽車在很大程度上業(yè)級(jí)甲醇中含有其他雜質(zhì)的原因.同樣也是由于工降低了發(fā)動(dòng)機(jī)氮氧化物、一氧化碳和總碳?xì)浠衔飿I(yè)甲醇中含有雜質(zhì),在排氣中還檢出了揮發(fā)性有機(jī)的排放,但甲醛丙烯醛等的排放量大大超過了傳統(tǒng)污染燃料,特別是甲醛的排放甲醇車約為汽油車的6倍.2.3中國(guó)煤化工甲醛的生成主要是過量的甲醇燃料發(fā)生了不完全氧CN Gena TA吸附,采化反應(yīng)的產(chǎn)物,而其他醛酮類物質(zhì)的產(chǎn)生可能是工樣后利用二次熱脫附/氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀(TD第4期葛蘊(yùn)珊等:甲醇燃料汽車的排放特性研究317GC/MS進(jìn)行定性定量分析,將得到的總離子流色93·汽油的整車排放中一共定性檢出揮發(fā)性有機(jī)物譜圖(TIC)與NST02標(biāo)準(zhǔn)譜圖進(jìn)行匹配檢索(檢質(zhì)25種燃燒工業(yè)級(jí)甲醇的整車排放中一共定性檢索相似度大于90%),結(jié)合色譜保留時(shí)間定性.燃燒出揮發(fā)性有機(jī)物質(zhì)18種,如表3所示表3整車排放中揮發(fā)性有機(jī)物的定性分析結(jié)果對(duì)比Tab 3 vOC emission of the tested car汽車燃料揮發(fā)性有機(jī)物的定性分析結(jié)果丁烷、戊烷、2甲基戊烷、己烷、2-甲氧基1-丙烯、乙基環(huán)丁烷、苯、2甲基已烷、3甲基己烷、庚烷、甲苯、2,4·二甲基庚烷93“汽油乙基苯、,34三甲基己烷對(duì)間二甲苯苯乙烯鄰二甲苯、2,3三甲基苯、2,2,4三甲基庚烷、3甲基癸烷、3,7二甲基癸烷、22-二甲基庚烷、十一烷、4甲基十一烷、2,7-二甲基十一烷工業(yè)級(jí)甲醇|丁烷2二甲基環(huán)丙烷戊烷已烷苯、2甲基己烷庚烷3甲基戊烷,二甲基己烷甲苯、乙酸丁酯、乙基苯、對(duì)間二甲苯、鄰二甲苯、壬烷癸烷、十一烷、2,4二甲基癸烷由表3可見,2種不同燃料的尾氣成分中烷烴化作用下具有較高的活性,因此芳香烴的高濃度現(xiàn)和芳香族化合物所占的比例較大.93汽油燃料車象應(yīng)當(dāng)引起注意的尾氣排放中定性檢出烷烴17種(占總檢出數(shù)的采用氣體外標(biāo)法對(duì)7種標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)(苯、甲苯68%),芳香烴7種(占總檢出數(shù)的28%),其他物質(zhì)對(duì)二甲苯、間二甲苯、鄰二甲苯、乙酸丁酯、十1種(占總檢出數(shù)的2%);工業(yè)級(jí)甲醇燃料車的尾氣烷)進(jìn)行定量分析,建立的標(biāo)準(zhǔn)曲線在所配濃度范排放中定性檢出烷烴12種(占總檢出數(shù)的圍內(nèi)具有良好的線性關(guān)系,其他未知組分和總揮66.7%),芳香烴5種(占總檢出數(shù)的27.7%),其他發(fā)性有機(jī)化合物的定量以甲苯的響應(yīng)系數(shù)計(jì)算物質(zhì)1種(占總檢出數(shù)的5.6%).芳香烴以苯、甲表4列出了2種燃料汽車排放物中含量居前10位苯、對(duì)間鄰二甲苯為主.由于苯是已知的對(duì)人體有的物質(zhì)和總揮發(fā)性有機(jī)物(TVOC)的定量分析致癌作用的化合物,而甲苯和其他芳香烴在大氣氧結(jié)果表4整車排放中揮發(fā)性有機(jī)物的定量分析結(jié)果對(duì)比Tab 4 voC emission amount of the tested car排放物成分排放物含量/(mg·km-1)汽車燃料排放物成分排放物含量/(mg·km-b)異丁烷甲苯2-甲基戊烷癸烷1.4972,4二甲基庚烷1.330己烷壬烷0.97993#汽油2,3,4三甲基己烷2.501工業(yè)級(jí)甲醇對(duì)間二甲苯0.628對(duì)間二甲苯苯己烷0.4802-甲氧基-1-丙烯1649甲基己烷鄰二甲苯TVOC根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果可知:93°汽油燃料車排放的碳出,兩種方法測(cè)量得到的THC總量差異很小氫化合物是工業(yè)級(jí)甲醇燃料排放的2倍多,且兩種表5兩種方法測(cè)量得到的THC比較不同燃料的尾氣成分均以烷烴和芳香族化合物所占Tab. 5 THC comparison of the two methods的比例較大表5為采用兩種不同方法測(cè)量得到的THC結(jié)汽車燃料THC排放量/(mg·km-1)方法1方法2果對(duì)比.方法1為按照GB18352.3《輕型汽車污染93汽油工業(yè)級(jí)甲醇物排放限值及測(cè)量方法》的實(shí)驗(yàn)標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行的整車排放THC排放值,方法2為采用高效液相色譜儀(測(cè)量醛酮類化合物)和二次熱脫附/氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)3中國(guó)煤化工用儀(測(cè)量揮發(fā)性有機(jī)物)測(cè)量得到的THC排放值CNMHG進(jìn)行整車排放測(cè)醛酮類化合物+揮發(fā)性有機(jī)物).從表5可以看試,燃燒工業(yè)甲醇汽車的常規(guī)污染物CO,THC和18北京理工大學(xué)學(xué)報(bào)第28卷NO4的排放量均低于汽油汽車的排放量Wang Yang, Wang Xueyan, Jiang Ningtao, et al. Study②在排放測(cè)試循環(huán)中,燃燒工業(yè)甲醇汽車的排on the performance of methanol engine[J]. Journal of放時(shí)間歷程呈現(xiàn)與汽油汽車相似的特點(diǎn)Combustion Science and Technology, 2006, 12(5): 390③對(duì)于非常規(guī)污染物排放測(cè)試,采用HPLCUV對(duì)排氣中醛酮類化合物進(jìn)行測(cè)量,采用TD[5]呂勝春,李暉Edy,等.甲醇/汽油混合燃料發(fā)動(dòng)機(jī)非常規(guī)排放成分測(cè)量方法研究[J.內(nèi)燃機(jī)學(xué)報(bào),2006,GC/MS對(duì)揮發(fā)性有機(jī)物的含量進(jìn)行測(cè)量.對(duì)兩種24(1):57-61不同方法測(cè)量得到的總碳?xì)浠衔锏慕Y(jié)果進(jìn)行對(duì)比Lu Shengchun, Li Hui, Eddy, et al. Measurement of可知,兩種方法測(cè)得的THC總量基本一致nonregulated pollutants from SI engine fuelled with④工業(yè)甲醇汽車的醛酮排放高于汽油轎車,特methanol/gasoline blends[J]. Transactions of CSICE別是工業(yè)甲醛的排放約為汽油車的6倍;而揮發(fā)性6,24(1):57-61.( in Chinese)有機(jī)物的排放總量低于汽油汽車,在實(shí)驗(yàn)條件下,揮[6]梁英,吳德生,茍小靜,等.甲醇燃料汽車尾氣非常規(guī)發(fā)性有機(jī)物排放總量約為汽油車的1/2成分采樣裝置的設(shè)計(jì)及成分分析[四川大學(xué)學(xué)報(bào)(工程科學(xué)版),2005,37(3):52-55參考文獻(xiàn)Liang Ying, Wu Desheng, Gou Xiaojing, et al. Design[1] Brook D L. 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