2014年第44卷第8期煉油技術(shù)與工程 PETROLEUM REFINERY ENGINEERING新一代煤氣化技術(shù)展望王鵬飛,王航2,崔龍鵬,江茂修(1.中國石化石油化工科學(xué)研究院,北京市100083;2.中國石化長城能源化工有限公司,北京市100000摘要:介紹了新一代煤氣化技術(shù)中比較有代表性的幾種技術(shù):催化氣化、加氫氣化、等離子體氣化和化學(xué)鏈氣化等。經(jīng)過多年的跟隨性研發(fā)我國已經(jīng)有了比較完備的大型現(xiàn)代煤氣化技術(shù),多種爐型的煤氣化技術(shù)得到應(yīng)用。在我國大力發(fā)展煤化工的背景下,新一代氣化技術(shù)的研發(fā)和工業(yè)化就顯得尤為重要。其中,催化氣化在我國開展煤制天然氣的背景下有著最為廣闊的前景。在新一代的煤氣化技術(shù)中,工藝復(fù)雜能耗大、工程化不完善是制約其走向大規(guī)模工業(yè)化的主要因素。關(guān)鍵詞:煤氣化催化氣化加氫氣化等離子體氣化化學(xué)鏈氣化煤氣化技術(shù)已經(jīng)有兩百多年的歷史,最早在發(fā)展,煤氣化也在尋求新的技術(shù)進(jìn)步。催化氣化、18世紀(jì)的后半時(shí)期歐洲便以干餾的方式,生產(chǎn)干加氫氣化、等離子體氣化、地下氣化、太陽能氣化餾煤氣用于照明。1923年,德國人 Franz Fischer和以及化學(xué)鏈氣化等新一代煤氣化技術(shù)成為實(shí)驗(yàn)室Hans Tropsch開發(fā)了著名的費(fèi)托合成技術(shù)(F-T合研究和進(jìn)一步工業(yè)實(shí)驗(yàn)的熱點(diǎn),這些新一代煤氣成),二次大戰(zhàn)期間,德國因資源限制,除了直接化技術(shù)有些很早就開始研究,有些已經(jīng)進(jìn)行工業(yè)液化外,煤氣化和費(fèi)托合成也投入大規(guī)模生試驗(yàn),但是因?yàn)榉N種原因均沒有推向大規(guī)模工二戰(zhàn)后,由于石油工業(yè)興起,煤氣化一度業(yè)化放慢了發(fā)展的腳步;但隨著石油價(jià)格的飆升,以及煤化工下游技術(shù)的開發(fā)完善,煤氣化又迎來了發(fā)催化氣化展的春天。我國有著富煤缺油少氣的能源背景,催化氣化是在煤氣化過程中添加催化劑調(diào)節(jié)石油和天然氣的對(duì)外依存度都比較高,2013年原氣化反應(yīng)性能和產(chǎn)物組成的氣化工藝過程,主要油對(duì)外依存度已高達(dá)58.1%,天然氣對(duì)外依存度目的是通過添加堿金屬或過渡金屬催化劑來降低也達(dá)到了31.6%。發(fā)展煤化工對(duì)我國能源安全戰(zhàn)氣化溫度、提高碳轉(zhuǎn)化率,可以用于生產(chǎn)甲烷和其略有重要意義,而煤氣化是現(xiàn)代煤化工的龍頭,因他化工產(chǎn)品。催化氣化已有上百年的研究歷史,而得到了廣泛的重視。但是一直未能得到大規(guī)模工業(yè)應(yīng)用。隨著我國大目前,現(xiàn)代高效大型化煤氣化技術(shù)已經(jīng)比較規(guī)模推進(jìn)煤制天然氣項(xiàng)目,催化氣化工藝越來越成熟形成了以魯奇爐移動(dòng)床、殼牌干粉氣流床、受到業(yè)界關(guān)注CE水煤漿氣流床等為代表的煤氣化工藝。國內(nèi)催化氣化的代表催化劑為堿金屬和堿土金屬研發(fā)設(shè)計(jì)單位在吸收消化國外技術(shù)的基礎(chǔ)之上,催化劑,過渡金屬也是催化氣化的可選催化劑研也形成了有特色的國產(chǎn)化煤氣化工藝,如航天爐、究者對(duì)催化氣化的催化機(jī)理進(jìn)行了大量研究23東方爐等干粉氣流床煤氣化工藝,四噴嘴、多元料以K2CO3為例,K可以在單質(zhì)與氧化物和氫氧化漿等水煤漿氣流床煤氣化工藝。經(jīng)過多年的研發(fā)物之間循環(huán),以使C部分氧化為CO使H2O還原和實(shí)踐對(duì)煤氣化工藝的認(rèn)識(shí)已日趨深入、工程化為H2。堿金屬K吸附在煤上形成K-O基團(tuán),能經(jīng)驗(yàn)也較為豐富。煤氣化技術(shù)在某些特殊煤種的適應(yīng)性、不同種原料的適應(yīng)性、流化床工藝、煤炭收稿日期:2014-05-06;修改稿收到日期2014-06-23。的分質(zhì)分級(jí)利用多聯(lián)產(chǎn)等方面仍有深入開發(fā)的余作者簡介中國煤化工媒氣化技術(shù)研究工作。地。隨著催化技術(shù)、等離子體技術(shù)等工業(yè)技術(shù)的aYHCNMHG煉油技術(shù)與工程2014年8月夠加快C鍵、CO2,H2O的分裂,提高煤氣化的反快。國內(nèi)外研究者對(duì)堿金屬類、堿土金屬類、過應(yīng)速率。在催化劑存在的情況下,煤的氣化活渡金屬類催化氣化催化劑進(jìn)行了廣泛的研究,化能有了明顯的降低,從而使氣化反應(yīng)速度加詳見表1。表1催化氣化催化劑Table 1 Catalyst of catalytic gasification研究機(jī)構(gòu)催化劑種類制備方法工藝過程反應(yīng)溫度/℃催化效果華東理工大學(xué)K,,物理混合煤焦制氫750氫氣選擇性大幅提高GE研究院多種碳酸鹽物理混合煤氣化600-1 000 Li Cs>Rb >K> Nakelly大學(xué)含K化合物濕法噴淋 Wyoming次煙煤氣化碳酸鹽的效果最好西安交通大學(xué)Ni-K復(fù)合鹽類物理混合神府煤氣化活性為非催化的6倍東北大學(xué)(日)aCO3及Ca(OH)2離子交換澳大利亞煤氣化反應(yīng)活性提高40-60倍CaCO3及CaO濕法噴淋煙煤快速熱解氣化1000CO升高,焦油量下降東北大學(xué)(日)Ni類濕法浸漬澳大利亞煤氣化活性為非催化的12倍大阪市立大學(xué)Fe類物理混合褐煤氣化850反應(yīng)溫度下降120℃將催化氣化推向半工業(yè)化中試和連續(xù)操作實(shí)化的大規(guī)模工業(yè)化也將會(huì)比較坎坷。驗(yàn)室中型實(shí)驗(yàn)的主要有美國 Exxon公司的流化床氣體冷卻工藝67,加拿大UBC大學(xué)的加壓噴動(dòng)床工藝s,補(bǔ)充旋風(fēng)分離韓國KAST的導(dǎo)流管內(nèi)循環(huán)流化床工藝10),中(原料硫+氮國福州大學(xué)的溢流流化床工藝1等。美國南伊利諾伊大學(xué)的研究人員改進(jìn)了 Exxon的ECCG焦油回收工藝,該技術(shù)后歸美國氣化技術(shù)研究院(Cm)所甲烷化(CO2分離)反應(yīng)器有。2006年,位于美國波士頓的巨點(diǎn)能源( GreatPoint Energy)公司向GT購買了該技術(shù),并改進(jìn)蒸汽+O2了催化劑回收工藝,用煤一步法合成天然氣,取名藍(lán)氣技術(shù)”( Blue gas),圖1所示為藍(lán)氣技術(shù)工藝流程示意。200年,巨點(diǎn)能源與大唐華銀電催化劑再生廢焦移除力簽訂了鄂爾多斯投資額174×103RMB￥,年產(chǎn)t副產(chǎn)廢焦1.8km3的煤制天然氣項(xiàng)目,因預(yù)可研失敗而終圖1“藍(lán)氣技術(shù)”工藝流程示意止合作。2012年,浙江萬向集團(tuán)投資4.2×103F1g.1 Sketch process of"blue gas TMUS$成為巨點(diǎn)能源第一大股東,同時(shí)萬向集團(tuán)與甲烷30%、合成氣巨點(diǎn)能源在新疆注冊(cè)成立煤制天然氣合資公司,輕質(zhì)焦油在新疆吐魯番附近建設(shè)年產(chǎn)3.4km3煤制天然氣煤+生物質(zhì)項(xiàng)目,一期建設(shè)年產(chǎn)850hm3煤制天然氣示范項(xiàng)催化劑500℃,熱解∩部分熱解段目預(yù)計(jì)于2015年投人運(yùn)行。冷卻河北新奧集團(tuán)(ENN)煤基低碳能源國家重750℃點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室自主創(chuàng)新研發(fā)了催化氣化(一步法)煤多段流化床/任我催化氣化段制天然氣技術(shù)315,如圖2所示。該技術(shù)將催化催化氣化爐H、CO.HO熱解、催化氣化、殘?jiān)鼩饣紵?段反應(yīng)器整合在900100殘?jiān)鼩饣蝹€(gè)多段流化床氣化反應(yīng)器內(nèi)使用。新奧集團(tuán)于燃燒/氣體2012年在河北廊坊建成It/d工業(yè)試驗(yàn)裝置o2013年實(shí)現(xiàn)順利開車。該裝置采用K2CO3作為催化劑,催化劑的回收率可達(dá)95%以上。灰催化氣化的概念設(shè)計(jì)先進(jìn),但是工藝本身也缺姑后應(yīng)器示意存在一定的局限性,這也延緩了其大規(guī)模工業(yè)化中國煤化工 L的進(jìn)程,如果這些問題得不到合理的解決,催化氣THCNMHG第44卷第8期王鵬飛等新一代煤氣化技術(shù)展望催化氣化存在的主要問題:技術(shù),在一定溫度和壓力下將煤粉與氫氣同時(shí)加(1)催化劑損失與補(bǔ)充的成本高。催化劑很氣化爐內(nèi),直接得到富含甲烷的氣體,同時(shí)副產(chǎn)容易與煤灰反應(yīng)生成硅酸鋁鉀等化合物而無法循一定量的苯類化合物和酚類化合物等液體產(chǎn)環(huán)利用,以ECC工藝為例,催化劑補(bǔ)充量在物6。由于加氫為強(qiáng)放熱、氣化為吸熱,二者結(jié)30%以上,增大了操作難度和投資成本合在一起,理論上加氫氣化的熱效率可達(dá)80%左(2)含堿灰渣的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)。現(xiàn)代高溫氣化爐右。加氫氣化與催化氣化的目的都是多產(chǎn)甲烷,排渣溫度高,灰渣一般為玻璃體,基本不具有環(huán)境前者側(cè)重于提高氫氣分壓,后者則通過添加催化毒性。而催化氣化的主要特點(diǎn)是低溫、高效、高甲劑來實(shí)現(xiàn)。烷活性,爐溫一般在600~1000℃,排渣方式是加氫氣化開發(fā)至今經(jīng)歷了半個(gè)多世紀(jì)的時(shí)固態(tài)排渣。經(jīng)催化劑回收單元之后,灰渣中仍有間,在加氫氣化研究初期,美國做了大量探索實(shí)部分含堿化合物殘留,含堿灰渣的排放堆存面驗(yàn)。美國氣體工藝研究所(CT)開發(fā)的流化床4臨巨大的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)。段加氫氣化工藝( Hygas):第一段進(jìn)行煤的干燥(3)堿金屬對(duì)氣化爐的腐蝕問題。堿金屬碳脫水,第二段進(jìn)行煤的熱解,第三段在高溫(900酸鹽在氣化過程中以氧化物形式存在,在煤中添1000℃)高壓(7MPa)下進(jìn)行加氫氣化反應(yīng),加大量堿性物質(zhì)(一般10%左右)會(huì)嚴(yán)重加劇設(shè)第四段則是半焦水蒸氣氣化以提供氫氣。ICT于備的腐蝕磨損,也限制了催化氣化的適應(yīng)煤種。1972-1980年進(jìn)行了75td的中試),不過由4)反應(yīng)器處理量小。由于反應(yīng)溫度較低,于加氫速度過慢和流化床固有的問題而無法繼續(xù)氣化過程不可避免地存在反應(yīng)難以進(jìn)行完全的缺運(yùn)行。加氫氣化工藝除早期ICT的 Hygas工藝點(diǎn),這導(dǎo)致產(chǎn)能低下,原料需在反應(yīng)器中停留較長外,之后的其他工藝都以氣流床為主要研究對(duì)象。時(shí)間以達(dá)到可接受的碳轉(zhuǎn)化率。以ECCG工藝為氣流床加氫氣化使用噴嘴將煤、氧氣和氫氣的混例,需要6h以上的反應(yīng)時(shí)間,與氣流床秒級(jí)的反合物噴入氣化反應(yīng)器需要預(yù)燃燒部分氫氣供熱應(yīng)時(shí)間和魯奇爐1h左右的反應(yīng)時(shí)間相比,有較部分工藝采用氣體循環(huán)的方式維持反應(yīng)溫度,因大的劣勢。此,氣流床加氫氣化主要需要解決的問題在于如(5)催化氣化的流化床操作穩(wěn)定性需要進(jìn)一何解決氧氣與氫氣混合換熱和循環(huán)的問題。氣步工業(yè)驗(yàn)證。催化氣化的特性決定了其適用于流流床加氫氣化的工程難度非常高,還需繼續(xù)深入化床反應(yīng)器,由于流化床飛灰流失等問題,即使在研究如何從工藝上避免這一問題。加氫氣化的主現(xiàn)代煤氣化工藝中也沒有大規(guī)模工業(yè)化的實(shí)例。要目的是直接制取甲烷,存在著和催化氣化一步(6)氣體分離的投資和操作成本高。催化氣法制甲烷同樣的市場前景問題?；徊椒ㄖ迫√烊粴夤に囍屑淄榈膯纬淌章逝c魯奇爐相比優(yōu)勢有限,因此需要將產(chǎn)物中甲烷分離3等離子體氣化出來后,合成氣中其余氣體返回反應(yīng)器繼續(xù)反應(yīng)等離子體氣化是一種煤在氧化性電弧燈等離目前氣體產(chǎn)物中的甲烷分離是深冷法分離能耗子體氣氛中生成合成氣的過程等離子體氣氛由巨大,產(chǎn)物氣體中甲烷如何在低能耗的情況下與等離子體發(fā)生器產(chǎn)生。早期用于熱解煤制乙炔的合成氣分離也是不小的問題反應(yīng),現(xiàn)在研究者將其應(yīng)用于煤氣化的研究。等(⑦)催化氣化最主要的賣點(diǎn)是利用煤炭一步離子體氣化的機(jī)理是在通入水蒸氣的低溫等離子法制甲烷,但是本質(zhì)上,甲烷是地球上賦存量最多體中含有許多高活性粒子,當(dāng)粉煤加人到等離子的碳質(zhì)化石資源,天然氣、煤層氣、頁巖氣和可燃體流中時(shí),煤在高溫下和活性粒子發(fā)生反應(yīng)。冰的主要成分都是甲烷。在我國當(dāng)下的能源背景等離子體氣化的優(yōu)點(diǎn)是反應(yīng)速度快,產(chǎn)物中下,煤制天然氣具有現(xiàn)實(shí)意義,但是未來煤制天然合成氣比例高,碳轉(zhuǎn)化率均在95%以上。俄羅斯氣究竟有多大市場,需要進(jìn)一步關(guān)注的 Georgiev等發(fā)現(xiàn)當(dāng)只用水蒸氣氣化時(shí),合成氣體積分?jǐn)?shù)高達(dá)5%%%,日C0體積分?jǐn)?shù)小2加氫氣化于1%,無CH4中國煤化工規(guī)的水加氫氣化是煤直接加氫、氣化制備天然氣的煤漿/粉煤氣化CNMH煤的等煉油技術(shù)與工程2014年8月離子體氣化,發(fā)現(xiàn)褐煤轉(zhuǎn)化率大于90%,CO體積需要分離直接獲得高純度氫氣。目前研究較多的分?jǐn)?shù)大于60%,CO2體積分?jǐn)?shù)不高于3%。目前載氧體主要為Cu,Ni,Mn,Fe等過渡金屬氧化物在俄羅斯、蒙古、哈薩克斯坦的發(fā)電行業(yè)中,已有以及CaSO4等價(jià)格低廉的金屬鹽類物質(zhì)。但煤多座電廠實(shí)現(xiàn)燃煤鍋爐的等離子體煤氣點(diǎn)火,以的化學(xué)鏈氣化也存在一些問題:Fe催化劑需要在降低開工的成本,但目前尚沒有等離子體氣化的煤中充分分散以氧化煤中的碳同時(shí)Fe催化劑也工業(yè)示范。世界上俄羅斯研究等離子體氣化屬于需要一定粒度以便與煤渣充分分離。為了使催化先進(jìn)水平,國內(nèi)的大連理工大學(xué)、太原理工大劑顆粒與煤的分離易于操作需要將溫度控制在學(xué)21、清華大學(xué)等對(duì)等離子體氣化進(jìn)行了初步的灰渣的軟化點(diǎn)以下,但這也降低了碳的反應(yīng)速度實(shí)驗(yàn)研究和過程模擬。和轉(zhuǎn)化率。因此,目前煤的直接化學(xué)鏈氣化尚處目前等離子體氣化技術(shù)存在發(fā)生器使用壽命于實(shí)驗(yàn)室研究和驗(yàn)證以及工程模擬試驗(yàn)階段,尚不長氣化爐工程配套難等諸多問題,所以僅處在無工業(yè)化的實(shí)例。高校研究階段,距工業(yè)化尚有較大距離。等離子新鮮劑Fe O體氣化還面臨著能耗巨大的問題,電能是一種灰廢劑煤反應(yīng)器鍋爐給水純凈能源”,等離子體氣化過程是將電能這種炭Ho+co純凈能源”轉(zhuǎn)化為“非純凈能源”合成氣的過程。- cOHg移除我國大部分電力是由燃煤發(fā)電而來,如果將該工空氣自0蒸汽藝作為能源轉(zhuǎn)化的手段,顯然是本末倒置的。HS移除Fe/Feo副產(chǎn)硫4化學(xué)鏈氣化氫氣反應(yīng)器化學(xué)鏈氣化2指的是將傳統(tǒng)的燃料與空氣蒸汽直接接觸反應(yīng)的燃燒借助于載氧劑(一般為金屬縮發(fā)電機(jī)氧化物)的作用分解為兩個(gè)串聯(lián)反應(yīng),燃料與空氣無需接觸,由載氧劑將空氣中的氧傳遞到燃料圖3煤的化學(xué)鏈氣化系統(tǒng)示意中,同時(shí)使金屬回到初始狀態(tài)完成化學(xué)鏈反應(yīng),反Fig 3 Sketch map of coal chemical looping gasification應(yīng)通過控制晶格氧和燃料比率來獲得目標(biāo)產(chǎn)物CO和H2。5新一代煤氣化技術(shù)展望如圖3所示為例2,系統(tǒng)設(shè)有煤反應(yīng)器、氫煤氣化技術(shù)是煤化工行業(yè)的龍頭,現(xiàn)代大型氣反應(yīng)器和燃燒反應(yīng)器3大部分。在煤反應(yīng)器氣化技術(shù)已經(jīng)非常高效完善因此新一代氣化技中,Fe以Fe2QO3形式存在,Fe2O3把煤氧化為CO2術(shù)的研發(fā)成為占領(lǐng)未來行業(yè)制高點(diǎn)競爭的重點(diǎn)。和H2O,同時(shí)Fe2O被還原為Fe和F0的混合新一代氣化技術(shù)中,催化氣化技術(shù)的工藝過程和物然后進(jìn)入到氫氣反應(yīng)器中;在氫氣反應(yīng)器中,反應(yīng)器形式與現(xiàn)代氣化技術(shù)比較接近,也是最有Fe和FeO被水蒸氣氧化成Fe3O4,同時(shí)產(chǎn)出高純可能大規(guī)模工業(yè)化應(yīng)用的技術(shù)。加氫氣化則工程度(大于99.7%,體積分?jǐn)?shù))的氫氣;最后壓縮空化問題比較突出,如果能有更合理的工藝流程,也氣將氫氣反應(yīng)器中的Fe2O4吹到煤反應(yīng)器中,同有不錯(cuò)的前景。等離子氣化則需要更好的概念設(shè)時(shí)進(jìn)行燃燒將其氧化為Fe2O3。Fe在3個(gè)反應(yīng)器計(jì),尤其是解決好能耗問題?；瘜W(xué)鏈氣化的工藝之間循環(huán)完成化學(xué)鏈傳遞的氧化還原反應(yīng),使碳設(shè)計(jì)非常先進(jìn),但存在著煤中催化劑分散和回收的氧化和氫的還原在不同的反應(yīng)器內(nèi)發(fā)生,提高的一系列問題。了效率與傳統(tǒng)的氣化技術(shù)相比,化學(xué)鏈氣化具有多參考文獻(xiàn)[1] Andrei Y K, Wei Chu, Pascal F. Advances in the development of種優(yōu)勢。首先,它不需要單獨(dú)的空分裝置,節(jié)省成novel cobalt fischer-tropsch catalysts for synthesis of long-chain本;其次,載氧體可以直接循環(huán)使用,提高了換熱Hsm YH中國煤化工"效率,而且載氧體本身也能對(duì)煤氣化起到一定的催化作用;再次,它將氣化反應(yīng)分段進(jìn)行,可以不CNMHG蒸氣催化氣化第44卷第8期王鵬飛等新一代煤氣化技術(shù)展望動(dòng)力學(xué)(I):碳酸鈉催化劑[冂].化工學(xué)報(bào),2006,57(10):[13]李金來.煤的綜合利用方法及系統(tǒng)[P].中國:2309-2318CN11792680A,2009-09-14[3]余潤國陳彥,林誠等高變質(zhì)無煙煤催化氣化動(dòng)力學(xué)及補(bǔ)14]畢繼誠.一種由煤催化氣化制甲烷的方法和裝置[P]中償效應(yīng)[J.燃燒科學(xué)與技術(shù),2012,18(1):8589國:CN102021037B,2009-09-14[4] Mckee d m. Mechanisms of the alkali metal catalysed gasification[15]李金來.一種由煤催化氣化制甲烷的方法[P].中國:of carbon[J].Fuel,1983,62(2):170-175.CN102465047A,2010-11-02.[5]Bernard J W, Ronald H, Fleming H W. Reactive intermediate in [16] Canel M. Hydropyrolysis of a turkish lignite and effect of temthe alkali-carbonate-catalysed gasification of coal char[ J].Fuelperature[J.Fuel,2005,84(46):2185-21971984,63(11):1600-1603.[17]IGT Process Research Division. 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Among them, catalytic gasification has a bright prospect while coal to synthesis nature gas(SNG )is ex-panding in China. The main factors affecting the development and commercialization of the new generation coalgasification technologies are the complicated process, high energy consumption and incomplete engineeringKey Words: coal gasification, catalytic gasification, hydrogasification, plasma gasification, chemicaloping gasification中國煤化工CNMHG5