第26卷第5期煤氣與熱力Vol 26 No. 52006年5月gas heatMay 2006生物質(zhì)熱解研究的進(jìn)展楊海平,陳漢平,王賢華,辛芬,張世紅,鄭楚光(華中科技大學(xué)煤然燒國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,湖北武漢430074)摘要:通過分析生物質(zhì)熱解的物理特性和運(yùn)行條件,采用動(dòng)力學(xué)模型和傳熱、傳質(zhì)模型,對(duì)生物質(zhì)熱解進(jìn)行描述。關(guān)鍵詞:生物質(zhì)熱解;動(dòng)力學(xué)模型;傳熱和傳質(zhì)模型中圖分類號(hào):TU996文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:A文章編號(hào):1000-4416(2006)05-0018-05Progress of Study on Biomass PyrolysisYANG Hai-ping, CHEN Han-piWaNG Xian-hrXIN Fen, ZHANG Shi-hong, ZHENG Chu-guangState Key Lab of Coal Combustion, Huazhong University of Science and Technology, Wuhan430074, China)Abstract: By analyzing the physical characteristics and the operation condition of biomass pyrolysis, the biomass pyrolysis is described using kinetic model and heat and mass transfer modelKey words: biomass pyrolysis; kinetic model; heat and mass transfer model生物質(zhì)熱解是指生物質(zhì)在沒有氧化劑(空氣、粒度、生物質(zhì)的組成等。不同條件下,熱解產(chǎn)物有顯氧氣、水蒸氣等)存在的條件下,加熱到逾500℃,著差異。裂解生成液體(生物油)、固體(焦炭)和富含H2的1.1生物質(zhì)的物理特性氣體產(chǎn)物。生物質(zhì)熱解的燃料能源轉(zhuǎn)化率可達(dá)①揮發(fā)分。生物質(zhì)中的揮發(fā)分是影響其熱解95.5%,也是燃燒和氣化必不可少的初始階段。產(chǎn)物的決定性因素,生物質(zhì)原料通常含有70%熱解產(chǎn)物的影響因素90%的揮發(fā)分。揮發(fā)分的含量越高,焦炭的產(chǎn)率就生物質(zhì)的熱解是一個(gè)十分復(fù)雜的過程,主要由越低。5部分組成:①熱傳遞以及生物質(zhì)的內(nèi)部升溫。②②水分。生物質(zhì)中的水分,一方面吸收大量隨著生物質(zhì)的溫度升高,開始析出揮發(fā)分,形成焦的熱降低生物質(zhì)的升溫速率和熱解溫度,另一方面炭,熱解反應(yīng)開始。③析出揮發(fā)分,導(dǎo)致高溫的揮發(fā)水分參與熱解反應(yīng)(如水煤氣反應(yīng))。兩方面作用分和低溫的未熱解生物質(zhì)間的熱傳遞。④可冷凝的的結(jié)果是水分含量越大,釋放的水蒸氣越多焦炭的揮發(fā)分冷凝成液體焦油。⑤焦炭、生物質(zhì)和液體焦產(chǎn)量越大,而有機(jī)液體如甲醇丙酸等以及液體焦油油相互間由于自身催化而發(fā)生二次反應(yīng)。生物質(zhì)的的產(chǎn)量降低。熱解不僅受運(yùn)行條件的影響,如運(yùn)行溫度、揮發(fā)分的③顆粒粒度。生物質(zhì)的顆粒粒度影響其內(nèi)部停留時(shí)間、反應(yīng)器的結(jié)構(gòu)、升溫速率等,還受生物質(zhì)的溫度分布和生物質(zhì)的熱解。對(duì)快速熱解,一般大的物理特性的影響,如生物質(zhì)的揮發(fā)分、水分、顆粒顆粒物料的傳熱能力比小顆粒差,大顆粒內(nèi)部升溫基金項(xiàng)目:國家自然科學(xué)基金(50446021);湖北省自然科學(xué)基金(2003ABA086)第5期楊海平,等:生物質(zhì)熱解研究的進(jìn)展第26卷較慢,在低溫區(qū)的停留時(shí)間較長,一次反應(yīng)較徹底,②升溫速率焦炭和氣體的產(chǎn)量增大,而焦油的產(chǎn)量減小2。研升溫速率對(duì)熱解也有重要影響,不同的加熱方究表明當(dāng)顆粒粒度<2mm時(shí),顆粒粒度越小,H2和式意味著不同的升溫過程。在一定的熱解時(shí)間內(nèi),CO占總氣體的比例就越高,H2與CO體積分?jǐn)?shù)的慢加熱速率會(huì)延長熱解物料在低溫區(qū)的停留時(shí)間。比值就越大3。對(duì)于慢速熱解,顆粒粒度對(duì)物料的氣體和焦油的產(chǎn)量在很大程度上取決于揮發(fā)物生成熱解特性無明顯影響。的一次反應(yīng)和焦油的二次裂解反應(yīng),較快的加熱方1.2生物質(zhì)熱解的運(yùn)行條件式使揮發(fā)分在高溫環(huán)境下的停留時(shí)間增加,促進(jìn)了①溫度二次裂解的進(jìn)行,使焦油產(chǎn)量降低而燃?xì)猱a(chǎn)量提高。物料的溫度是控制熱解反應(yīng)的重要參數(shù)。如上在中溫(500~600℃)和快速冷凝條件下,有助于生所述生物質(zhì)的熱解過程主要由5部分構(gòu)成,而溫度成液體焦油。高溫下升溫速率快使物料熱解迅速,是各步反應(yīng)的關(guān)鍵因素。熱解溫度高和停留時(shí)間揮發(fā)分釋放集中,可增加焦炭的孔表面積。長,有益于二次裂解發(fā)生,降低液體油的產(chǎn)量。當(dāng)熱③停留時(shí)間解溫度>300℃時(shí),焦炭內(nèi)的H/C隨著溫度的升高Beaumont等2在低溫(350℃)時(shí),研究了從1s而減小,而0/C保持恒定;當(dāng)熱解溫度>500℃時(shí),至1min的停留時(shí)間對(duì)熱解產(chǎn)物的影響,發(fā)現(xiàn)焦炭、溫度變化對(duì)焦炭的產(chǎn)量沒有明顯影響,隨著溫度的焦油和氣體的總量沒有明顯變化,但是水分隨著停升高反而焦炭產(chǎn)量略有降低。留時(shí)間的延長而明顯增加,不穩(wěn)定的有機(jī)物也會(huì)發(fā)Encinar等4在研究農(nóng)業(yè)廢棄物的熱解(300生二次裂解成為氣體產(chǎn)物。Chen等9認(rèn)為延長揮900℃)時(shí)發(fā)現(xiàn),熱解溫度升高會(huì)降低焦炭產(chǎn)量,提發(fā)分的停留時(shí)間可導(dǎo)致二次反應(yīng)徹底,增加氣體產(chǎn)高氣體產(chǎn)量,液體焦油在600℃時(shí)產(chǎn)量最大。當(dāng)熱物,當(dāng)停留時(shí)間為2~3s時(shí)氣體的產(chǎn)量有明顯增解溫度<550℃時(shí),熱解的主要產(chǎn)物是大量的富氧加。因此他們認(rèn)為大部分焦油的高溫裂解(800℃)液體和有機(jī)化合物(如醛、酸、酮、酚等)。Hore應(yīng)在2~3s內(nèi)完成,再延長停留時(shí)間對(duì)焦油裂解沒等5研究了木屑流化床裂解過程中裂解溫度對(duì)焦有意義。油產(chǎn)量的影響,他們發(fā)現(xiàn)在400~550℃時(shí),液體油總之,如果目標(biāo)產(chǎn)物為液體生物油,熱解條件應(yīng)是低黏度和富氧的,液體油中碳水化合物的含量較設(shè)為500~600℃、高升溫速率(104~105℃/s)和低,含氧的極性化合物是主要成分(500~550時(shí)短的停留時(shí)間(約1s);若要得到高產(chǎn)量的焦炭,則產(chǎn)量最高)。低溫(<400℃)低升溫速率和較長的停留時(shí)間是隨著裂解溫度的提高,一次裂解產(chǎn)物發(fā)生熱裂首選的運(yùn)行條件;高溫(900℃)、較低的升溫速率、解,使氣體的產(chǎn)量增加。Yu等6在自由沉降反應(yīng)器較長的氣體停留時(shí)間有助于提高可燃?xì)怏w的產(chǎn)量。上研究了木材生物質(zhì)裂解過程中溫度對(duì)焦油形成的2生物質(zhì)熱解的動(dòng)力學(xué)研究影響,他們發(fā)現(xiàn)焦油和酚的化合物總量隨著溫度的熱重分析法只能記錄固體生物質(zhì)熱失重過程中升高(從700至900℃)而降低。而多環(huán)芳香化合的質(zhì)量變化,而不能記錄熱解過程中的能量變化。物卻增加,主要熱解產(chǎn)物為CO2、CO、H2、CH4和微因此,差熱分析法和差式量熱掃描法也常與熱重分量的C2H6、C2H4等氣體氣體總產(chǎn)量約占生物質(zhì)樣析法聯(lián)用,用于測(cè)試和分析樣品在升溫失重過程中品干燥無灰基的80%。低溫(300~400℃)時(shí)生物的溫度和熱量變化。差熱分析法是在程序控制溫度質(zhì)中大量的羧基、碳基裂解生成大量CO2、CO和水下測(cè)量物質(zhì)和參比物之間的溫度差與溫度或時(shí)間關(guān)蒸氣。隨著溫度的升高(>500℃),CH4和H2系的技術(shù)。差式量熱掃描法是在程序控制溫度下逐漸析出,其產(chǎn)量隨著溫度的升高而增加,CO的產(chǎn)測(cè)量輸入到試樣和參比物中的能量差與溫度或時(shí)間量也增加,而CO2的產(chǎn)量則減少。Shen等在利用關(guān)系的一種技術(shù)快速裂解研究汽車輪胎廢棄物制化學(xué)品時(shí)發(fā)現(xiàn)在高Koufopanos等0描述了生物質(zhì)的熱解反應(yīng)。溫(700~850℃)和短的停留時(shí)間(0.3~1.48)時(shí),盡管從理論上講生物質(zhì)熱解包括多種復(fù)雜的反應(yīng),幾乎不產(chǎn)生液體油,主要產(chǎn)物是氣體(主要成分為會(huì)形成一個(gè)復(fù)雜的反應(yīng)網(wǎng);然而實(shí)際從試驗(yàn)得到的CO、H2、CO2、CH4、C2H4與C3H6等)。微商熱重曲線比較簡單,用相對(duì)簡單的模型就可以19第5期煤氣與熱力第26卷描述。對(duì)于熱重分析來說,試驗(yàn)過程中樣品處在開物所占的相對(duì)質(zhì)量放的系統(tǒng),沒有逆反應(yīng)出現(xiàn),因此可忽略逆反應(yīng)。簡Manya等在研究甘蔗渣和木屑的熱解時(shí),認(rèn)單的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型有5種反應(yīng)模型。它們分別是為生物質(zhì)的主要組分半纖維素、纖維素和木質(zhì)素進(jìn)簡單反應(yīng)模型、獨(dú)立平行多反應(yīng)模型、競爭反應(yīng)模行獨(dú)立的熱解反應(yīng),而生物質(zhì)熱解特性為3種主要型、連續(xù)反應(yīng)模型以及它們的組合模型。組分熱解的疊加。此外,這種模型也可用于單組分2.1簡單反應(yīng)模型樣品在有催化劑條件下的熱解,前提是假設(shè)樣品簡單反應(yīng)模型是在生物質(zhì)的非等溫?zé)峤夥磻?yīng)中部分與催化劑接觸并有催化效應(yīng),而一部分不與催經(jīng)常用的熱解動(dòng)力學(xué)模型,其數(shù)學(xué)方程式如下:化劑接觸,需利用獨(dú)立的方程去描述純樣品部分的daAexp Rr(1-a)Ed(1)熱解和與催化劑接觸部分的熱解。2.3競爭反應(yīng)模型ILo - m如果生物質(zhì)樣品以兩種或多種方式相互競爭反應(yīng)降解,它的熱解動(dòng)力學(xué)可描述為0式中a生物質(zhì)的轉(zhuǎn)化率時(shí)間,sda=∑AeEexp(4)RTA-指前因子,s1式中A2、E:、n:—第i個(gè)分反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)參數(shù)E——反應(yīng)活化能,kJ/molR—摩爾氣體常數(shù),8.314J(mol·K)值得注意的是,不同的分反應(yīng)焦炭的產(chǎn)量是不T—反應(yīng)溫度,K同的,因此反應(yīng)率a與生物質(zhì)的質(zhì)量m的關(guān)系比單n——反應(yīng)級(jí)數(shù)(0、0.5、1、2、…)反應(yīng)復(fù)雜得多,公式(4)可以改寫為:生物質(zhì)樣品初始質(zhì)量、t時(shí)刻d=∑cAe/dm形、m0、m(1-a)(5)質(zhì)量、最終剩余質(zhì)量kg對(duì)于固體有機(jī)物的熱降解,一級(jí)反應(yīng)(n=1)是Blasi等1認(rèn)為生物質(zhì)的熱解分為兩級(jí)反應(yīng),最適合可行的反應(yīng)機(jī)理,二級(jí)反應(yīng)在固體樣品內(nèi)部級(jí)反應(yīng)中焦炭、氣體產(chǎn)物的形成與熊油的產(chǎn)生形被阻止。但是這種反應(yīng)模型需假設(shè)表面反應(yīng)高于樣成競爭。品內(nèi)部的反應(yīng)因此需要一些物理或化學(xué)的特別假24連續(xù)反應(yīng)模型設(shè)。需要注意的是揮發(fā)分的熱降解并不會(huì)阻礙木質(zhì)對(duì)于連續(xù)反應(yīng),反應(yīng)率α;不能準(zhǔn)確地描述中間纖維素生物質(zhì)的熱解速率,因此生物質(zhì)樣品的熱解產(chǎn)物的量因此引入變量m2表示參與反應(yīng)的物質(zhì)占產(chǎn)物并不會(huì)抑止生物質(zhì)樣品的裂解。簡單反應(yīng)模型原生物質(zhì)的質(zhì)量。如果假設(shè)c1是i類物質(zhì)在熱解過可較好地預(yù)報(bào)生物質(zhì)在熱解過程中的失重過程,被程中釋放的揮發(fā)分對(duì)原生物質(zhì)樣品熱解釋放的總揮眾多研究者廣為應(yīng)用,但是這種模型不能給出生物發(fā)分的貢獻(xiàn),生物質(zhì)熱解的總失重速率為質(zhì)熱解過程中焦油和氣體產(chǎn)物的比例。dm22獨(dú)立平行多反應(yīng)模型∑(6)如果樣品中含有兩種以上化學(xué)組分,并且各種對(duì)于各類熱解反應(yīng)物:組分在熱解過程中獨(dú)立降解,并沒有相互作用,因dnE此,對(duì)各種組分i可以定義相互獨(dú)立的轉(zhuǎn)化率a1,其dtA, exp(7)RT動(dòng)力學(xué)方程如下dmd-(1E;dtA, exp(2)Em讠=2,3,…(8)那么總的熱解動(dòng)力學(xué)方程可寫為:RTdrdaKoufopanos等10認(rèn)為生物質(zhì)熱解的一次反應(yīng)∑c(3)和二次反應(yīng)是連續(xù)的,并用連續(xù)反應(yīng)模型描述了生式中c:組分i在生物質(zhì)熱解過程所釋放揮發(fā)物質(zhì)的熱解動(dòng)力學(xué)。20HYH煤第5期楊海平,等:生物質(zhì)熱解研究的進(jìn)展第26卷2.5組合模型素等壓縮成的圓柱形樣品從一面加熱的能量公式組合模型指在各種生物質(zhì)樣品熱解的動(dòng)力學(xué)計(jì)邊界條件是包括對(duì)流傳熱損失、輻射熱損失和由樣算和模擬中,以上任何兩種或多種模型的組合。在品表面向內(nèi)部的熱傳導(dǎo)的表面能量守恒。現(xiàn)在的生物質(zhì)熱解的動(dòng)力學(xué)計(jì)算中,僅有獨(dú)立平行3.2傳質(zhì)模型反應(yīng)模型和連續(xù)模型的聯(lián)用是必須的。 Koufopanos傳質(zhì)受顆粒尺寸、內(nèi)部結(jié)構(gòu)樣品的定位和氣體等提出了連續(xù)和競爭反應(yīng)模型,用表觀動(dòng)力學(xué)方的停留時(shí)間等因素的影響。質(zhì)傳遞很大程度上依賴程來描述生物質(zhì)的一次熱解反應(yīng)和二次熱解反應(yīng)。于動(dòng)力學(xué)模型,因?yàn)閯?dòng)力學(xué)模型確定了質(zhì)傳遞所必鑒于生物質(zhì)裂解的復(fù)雜性和生物質(zhì)樣品的多樣需的各種產(chǎn)物的特性。一步反應(yīng)模型僅僅涉及到了性,不可能建立一個(gè)廣泛使用的生物質(zhì)裂解模型。氣體產(chǎn)物,氣體產(chǎn)物的分布不受質(zhì)傳遞的影響;然而為了簡化起見,纖維素作為生物質(zhì)樣品的主要組分對(duì)于復(fù)雜的多級(jí)反應(yīng),質(zhì)傳遞決定了二級(jí)反應(yīng)產(chǎn)物生物質(zhì)的代表被許多研究者作為首選研究象,刈其的分布。 Blasi12建立了質(zhì)傳遞模型,解決了熱解過熱解特性進(jìn)行了大量的研究。即使是比較好的纖維程中形成的焦油和氣體產(chǎn)物的對(duì)流傳熱和擴(kuò)散。素?zé)峤饽Ｐ?當(dāng)被直接用于模擬天然生物質(zhì)的熱解其反應(yīng)原理見圖1。盡管Basi建立了半平衡時(shí)仍然會(huì)遇到許多問題,因此產(chǎn)生各種不同的生物質(zhì)傳遞模型,但是因?yàn)槎畏磻?yīng)數(shù)據(jù)的缺乏,有效的質(zhì)熱解模型。但是這些動(dòng)力學(xué)模型都忽略了生物質(zhì)質(zhì)傳遞模型仍有待建立。內(nèi)部的相互反應(yīng),如焦炭與一次反應(yīng)產(chǎn)物間的氣化反應(yīng)等,特別在高溫(800℃)條件下,焦炭的氣化很原生物質(zhì)一活性生物質(zhì)<焦油一氣體焦炭+氣體顯著,這種現(xiàn)象在含有大量堿金屬、堿土金屬的秸稈圖1傳質(zhì)模型的反應(yīng)原理類生物質(zhì)樣品上更明顯。Fig. 1 Reaction principle of mass transfer model甘蔗渣的熱解可被描述為是主要組分纖維素、4結(jié)語半纖維素和質(zhì)素的疊加,并可采用一級(jí)反應(yīng)計(jì)算生物質(zhì)是一種再生清潔能源,熱解作為高效的它們的熱解動(dòng)力學(xué)參數(shù)。半纖維素的熱解活性大于生物質(zhì)能轉(zhuǎn)化技術(shù),轉(zhuǎn)化低質(zhì)生物質(zhì)能為高品位的纖維素的,而木質(zhì)素比較難以熱解,其活性遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于燃?xì)?、液體生物油和焦炭,具有顯著的社會(huì)效益和環(huán)纖維素的。生物質(zhì)的主要組分(半纖維素、纖維素保效益。生物質(zhì)熱解技術(shù)有著廣闊的發(fā)展前景,是和木質(zhì)素)間幾乎沒有相互作用。任何生物質(zhì)的熱解速率都可以認(rèn)為是半纖維素纖維素和木質(zhì)素的未來能源發(fā)展的主要方向之一。熱解速率的疊加13。3傳熱和傳質(zhì)模型參考文獻(xiàn):生物質(zhì)的熱解動(dòng)力學(xué)模型和動(dòng)力學(xué)參數(shù)的計(jì)[1 Encinar J M, Beltran F J, Bernalte A, et al. 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Fuel Processing Technology, 1998, 55(3 ): 219Chan等研究了由木屑、鋸末和纖維素、木質(zhì)233.HYH煤第5期煤氣與熱力第26卷I5 Home P a, Williams P T. Influence of temperature on [11 Manya J J, Velo E, Puigjaner L. Kinetics of biomassthe products from the flash pyrolysis of biomass[ J].Fu-pyrolysis: a reformulated three-parallel-reactions modelel,1996,75(9):1051-1059[J]. Industrial Engineering Chemistry Research[6 YuQ Z, Brage C, Chen GX, et al. Temperature im-2003,42(3):434-44lpact on the formation of tar from biomass pyrolysis[12] Blasi C D. Influence of model assumptions on the pre-free-fall reactor[J]. Journal of Analytical and Applieddiction of cellulose pyrolysis in the heat transfer con-Pyrolysis,1997,(40-41):481-489trolled regime[ J]. Fuel, 1996, 75(1): 58-66[7] Bilba K, Ouensanga A. Fourier transform infrared spec-[13] Koufopanos C A, Maschio G, Lucchesi A. Kinetic modtroscopic study of thermal degradation of sugar cane baeling of the pyrolysis of biomass and biomass componentgasse[ J]. 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Energy Con作者簡介:楊海平(1977-),女,河南許昌人,Management,203,44(11):1875-1884[10] Koufopanos C A, Papayannakos N, Maschio G, et al博士,主要從事生物質(zhì)能源的熱解和氣化Modeling of the pyrolysis of biomass particles, studies特性及其應(yīng)用的研究。on kinetics, thermal and heat transfer effects[ J].Cana電話:(027)87542417轉(zhuǎn)8109dion Journal Chemistry Engineering, 1991, 69(4): 907E-mail:yhping2002@163.com915收稿日期:2005-07-19信息中英兩國公司簽署煤層氣協(xié)議中國國有企業(yè)中聯(lián)煤層氣有限責(zé)任公司( China United Coalbed Methane Corp., CUCBM,以下簡稱中聯(lián)煤層氣公司)已于2月22日與總部位于倫敦的 Reflection oil& Gas partners Ltd.簽署了一項(xiàng)聯(lián)合在中國勘探煤層氣的合同,合作期限為30a(包括5a的勤探和25a的開發(fā)及生產(chǎn))。上述合同規(guī)定, Reflection Oil& Gas partners ltd.將承擔(dān)勘探期內(nèi)的經(jīng)營風(fēng)險(xiǎn)并投資至少人民幣5000×104元(合617×10美元),勘探期將從2006年年中開始。 Reflection Oil& Gas partners Ltd.是一家煤層氣勘探、開發(fā)和生產(chǎn)公司。中聯(lián)煤層氣公司將承擔(dān)開發(fā)和生產(chǎn)期內(nèi)40%的投資額,而 Reflection Oil& Gas part.ners Ltd.則將承擔(dān)另外的60%。雙方將根據(jù)投資額比例分享煤層氣的產(chǎn)量。山西省呂梁地區(qū)石樓南區(qū)生產(chǎn)的煤層氣可以輸送至國內(nèi)的燃?xì)馐袌?chǎng),該地區(qū)臨近西氣東輸工程的天然氣管道。該地區(qū)的煤層氣儲(chǔ)量分布在約1011km2的面積上,預(yù)計(jì)儲(chǔ)量為2010×108m3。上述合同是中聯(lián)煤層氣公司與國際性公司簽署的第3份合同。該公司分別于2005年11月和12月份與加拿大的 Verona Development Corp.和 Terra West Energy Corp.簽署了類似的合同。中聯(lián)煤層氣2005年的煤層氣產(chǎn)量為2000×104m3,該公司今年的產(chǎn)量預(yù)計(jì)將增至(1.0~1.5)×103m3,并將于2010年實(shí)現(xiàn)年產(chǎn)量(10-15)×10m3(本刊通訊員供稿)22