貴州化工2008年12月●24●Guizhou Chemical Industry第33卷第6期污水處理方法研究進展彭榮張勇(襄樊學(xué)院化學(xué)與生物科學(xué)系,湖北襄樊441053)摘要評述了污水處理的高級氧化技術(shù)及特點,并著重介紹了光化學(xué)與光電協(xié)同催化技術(shù),對二者的有機結(jié)合應(yīng)用提出了展望。關(guān)鍵詞氧化技術(shù)特點應(yīng)用中圖分類號X703. 1文獻標(biāo)識碼A文章編號1008 -9411(2008)06 -0024 -05目前，日益嚴(yán)重的水資源短缺和水環(huán)境污染困1.●0H是處理過程中的高級氧化中間產(chǎn)物,還擾我國經(jīng)濟與社會的發(fā)展,而且也已成為制約社會可以作為引發(fā)劑誘發(fā)后面的鏈反應(yīng)發(fā)生,對難降解經(jīng)濟可持續(xù)發(fā)展的主要因素"。我國的水量總體上的物質(zhì),特別能夠無選擇地與廢水中的任何污染物不是很多,并且存在著嚴(yán)重的分布不均。我國人均發(fā)生反應(yīng),將其氧化為水或鹽，而不會產(chǎn)生新的污染占有水資源為2700m2 ,僅相當(dāng)于世界平均值的1/4。物。由于80%以上的污水未經(jīng)處理就直接排入水環(huán)境，2.●0H與廢水中有機物反應(yīng)選擇性很小,且反已造成90%以上的城市水域嚴(yán)重污染,近50%的重應(yīng)速度快?！?0H與有機物反應(yīng)的速率常數(shù)- -般為點城鎮(zhèn)水源不符合飲用水標(biāo)準(zhǔn),就連城市地下水都109mol-' xLxS-' ,基本接近擴散控制的界限"。有50%受到嚴(yán)重污染[2]。造成水體污染的污染源3.●0H能將水中的有機物完全徹底地氧化成有工業(yè)廢水、生活污水、農(nóng)藥以及各種固、液體廢棄CO2和H20,效率非常高。普通的氧化劑由于氧化物,其中工業(yè)污水是影響水體的主要污染源。中國能力差,常不能將水中的有機物徹底氧化分解掉,往的工業(yè)污水主要來自化工、制藥、石化、造紙、食品、往還會產(chǎn)生一些中間產(chǎn)物,殘留在環(huán)境中,對環(huán)境造制革、紡織、印刷、采礦和石油鉆探等行業(yè)。這些污成二次污染。然而. OH具有很強的氧化能力,因此染物在自然界環(huán)境中很難被降解,甚至有些有機物，可 以避免廢水處理的不徹底和對環(huán)境造成的二次污如多氯聯(lián)苯等,直接危害著我們?nèi)祟惖纳?。近年雜。來每年水污染造成直接的經(jīng)濟損失超過500億元，4.●0H參與的水處理過程是一種物理化學(xué)過間接的經(jīng)濟損失遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過1000億元。程,反應(yīng)條件比較容易控制,氧化反應(yīng)條件溫和,容易得到應(yīng)用。1高級氧化技術(shù)概念高級氧化工藝的概念是1987年由Claze等人提2污水處理技 術(shù)研究進展出的印。他把能夠產(chǎn)生羥基自由基(●0H)的各種2.1深度氧化法 .方法來氧化降解有機物的過程稱為高級氧化工藝。目前廢水深度氧化法主要有濕式空氣氧化法、●0H具有如下重要性質(zhì):超臨界水氧化法。此類氧化法是以02為氧化劑對(1)●0H是一種很強的氧化劑,其氧化電極電有機物進行氧化。位高達(dá)2.8V。在已知的氧化劑中僅次于具有較高濕式空氣氧化法( WAO)是在高溫(150 ~350C的電負(fù)性或電子親和能的Fz;之間)、高壓(0.5 ~ 20MPa)下,以空氣或純氧為氧化(2) . 0H具有較高的電負(fù)性或電子親和能劑使溶解和懸浮于廢水中的有機化合物及無機還原(569. 3KJ) ,容易進攻高電子云密度點,羥基自由基物質(zhì),在液相中被氧化成二氧化碳和水的一種高濃的進攻選擇性不強。度有機廢水處理方法。超臨界水氧化法是指在水的(3)●OH還具有加成作用。當(dāng)有碳碳雙鍵存臨界物中國煤化工[化的工藝過程。在時,除非被進攻的分子具有高度活潑的碳?xì)滏I,否超臨界YHCN M H G當(dāng)好的溶劑,有則,將發(fā)生加成反應(yīng)。機物在趨臨齊水晶氧刊相中進行氧化,在400 ~因此，●OH在降解廢水中的有機物時有以下特600C下,反應(yīng)速率極高,幾乎能在幾秒之內(nèi)相當(dāng)有效地破壞有機物的結(jié)構(gòu)。該方法具有反應(yīng)徹底,使2008年12月彭榮等;污水處理方法研究進展第33卷第6期25●有機碳?xì)渫耆D(zhuǎn)化為CO2和H20的特點。對于高產(chǎn)物或發(fā)生陽極反應(yīng)以外的反應(yīng),使污染物被氧化，濃度高色度染料廢水的處理, WAO法尤其具有良最終達(dá)到氧化降解污染物的目的6,7。好的處理效果,并能大大提高難降解廢水的生物可2.4光化學(xué)氧化生化性。超臨界技術(shù)在國內(nèi)還處于介紹其原理特水處理領(lǐng)域中,光化學(xué)氧化法是近年來才興起性,并進行一些理論研究的階段,其實際應(yīng)用尚需進的新技術(shù)。在去除水中有機污染物方面,光化學(xué)氧-步探索研究化法有著良好的發(fā)展前景。根據(jù)反應(yīng)原理的不同，2.2 Fenton 法光化學(xué)氧化可分為光分解、光敏化氧化、光激發(fā)氧化Fenton反應(yīng)在含硝基苯、芳胺類及各種酚類化和光催化氧化。合物等難生物降解的有毒有機廢水處理中發(fā)揮著重光分解的基本原理為反應(yīng)物分子吸收光子后進大的作用。Fenton 氧化法有以下優(yōu)點:產(chǎn)生的●OH人激發(fā)態(tài),激發(fā)態(tài)分子通過化學(xué)反應(yīng)消耗能量返回可迅速降解多種有機物,提高廢水的可生化性;反應(yīng)基態(tài)”。此時吸收光子獲得的能量使分子的化學(xué)鍵不會造成二次污染;H202的加入可以提供-部分溶斷裂,生成相應(yīng)的游離基或離子。這些游離基或離解氧,而且鐵的來源豐富,減少了體系的處理成本,子易與溶解氧或水分子反應(yīng)而生成新的物質(zhì)。由于有較好的經(jīng)濟效益。Fenton 試劑是由催化劑亞鐵鹽只有可被分子吸收的光才能引起光解反應(yīng)，而分子和過氧化氫按照- -定配比組成,是一種不需要高溫中不同類型的化學(xué)鍵能不同,要使其化學(xué)鍵斷裂所和高壓而且工藝設(shè)備簡單的均相化學(xué)氧化處理技需要光的能量也不同。只有其光子能量等于或大于術(shù),是一種具有相當(dāng)潛力的應(yīng)用技術(shù)。分子中某一化學(xué)鍵鍵能的光才能被相應(yīng)的分子吸Fenton目前存在的主要問題是處理成本較高。收,引起光解反應(yīng)。波長越短,光子所具有的能量越目前一些研究已表明,采用Fenton試劑作為一種預(yù)大。對于光分解,有效輻射主要是波長小于300nm處理的方法,并與其它處理方法相結(jié)合,可以有效降的紫外光。光分解只作用于對給定波長紫外光有較低處理成本,并進一步拓寬Fenton試劑在廢水處理強吸收的物質(zhì),同時光分解過程不能使有機物達(dá)到中的應(yīng)用范圍。Fenton 試劑的氧化能力強、處理效徹底的氧化。率高、對廢水中千擾物質(zhì)的承受能力較強和操作與光敏化氧化是將對光有強烈吸收的敏化劑(如設(shè)備維護比較容易。此外, Fenton技術(shù)在黑暗中就染料類物質(zhì))加入反應(yīng)物溶液中,敏化劑吸收光能后能降解有機物,節(jié)省了設(shè)備投資。但雙氧水的利用進入激發(fā)態(tài),激發(fā)態(tài)敏化劑再與溶解氧或底物反應(yīng),率低,有機物礦化不充分，處理后的水可能帶有顏，最終導(dǎo)致對人射光并無吸收的底物被氧化。這里敏色,試劑成本和運行費用較高。化劑起著將光子能量傳遞給反應(yīng)物的作用。2.3電化學(xué)氧化法光激發(fā)氧化是將紫外光輻射和氧化劑結(jié)合的一傳統(tǒng)的電化學(xué)氧化主要是利用電解過程中產(chǎn)生種方法。常用的氧化劑有臭氧和過氧化氫等。在紫的H2O2和有機物在電極表面上直接氧化廢水中的外光的激發(fā)下,氧化劑的光分解產(chǎn)生氧化能力更強污染物。由于H202氧化能力和電極壽命有限等問的游離基,如臭氧和過氧化氫都易被光分解生成●題限制了其進一步發(fā)展?？茖W(xué)工作者設(shè)法用電化學(xué)0H。在光激發(fā)氧化過程中,這些游離基的作用占主方法產(chǎn)生氧化性更強、無二次污染的氧化劑,如要地位。紫外光和氧化劑的共同作用,使得光激發(fā)H202、Fenton - like試劑(H2O2 + Fe2* )和臭氧.氧化無論在氧化能力還是反應(yīng)速率上,都遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(0,)5]。直到90年代初,才逐漸發(fā)展形成了電化單獨使用紫外輻射或氧化劑所能達(dá)到的效果。學(xué)氧化工藝。電化學(xué)氧化是利用陽極的高電位及催2.5光化學(xué)催化氧化化活性來直接降解水中的污染物,或是利用產(chǎn)生羥光化學(xué)氧化又稱有光催化降解,一般可分為均基自由基等強氧化劑降解水中有毒污染物。但反應(yīng)相非均相兩種類型。具有污染物治理技術(shù)耗能低、受到電極材料及副反應(yīng)一析氧反應(yīng)的限制,降低反操作簡便、反應(yīng)條件溫和、無二次污染等突出優(yōu)點,應(yīng)效率。電化學(xué)降解有機物可以分為電化學(xué)直接氧能有效地將有機污染物轉(zhuǎn)化為無機小分子,達(dá)到完化和電化學(xué)間接氧化兩類。全無中國煤化工解主要以Fe2*或①電化學(xué)直接氧化法是利用陽極的高電勢氧化Fe'YHCNMHGlon(Photo-Fen-降解廢水中的有機或無機污染物,在反應(yīng)過程中污ton)反應(yīng)便污染物得到降解;多相光催化降解就是染物直接與電極進行電子傳遞。②電化學(xué)閆接氧化在含有有機物的污染體系中投加一定量的光敏半導(dǎo)法是一種通過陽極反應(yīng)產(chǎn)生具有強氧化作用的中間體材料。同時結(jié)合一定能量的光輻射,使光敏半導(dǎo)貴州化工2008年12月,26●Guizhou Chemical Industry第33卷第6期體在光的照射下激發(fā)產(chǎn)生電子-空穴對。吸附在半離子等活性氧,誘發(fā)光學(xué)反應(yīng),具有光催化能力,其導(dǎo)體表面上的溶解氧、水分子等與電子-空穴對作反應(yīng)如下:用,產(chǎn)生●0H等氧化性極強的自由基。光化學(xué)催化H20+h+→●OH+H+(6)氧化是水處理高級氧化技術(shù)里-類處理效率很高的h++0H-→●OH(7)污水處理氧化技術(shù)。02+ e-→02-(8)2.5.1均相光化學(xué)催 化氧化基本原理02++H+→●00H(9)均相光化學(xué)催化氧化主要是指UV/H2O2[9-10]2●00H→H202+ 0*→2.0H + 20H- +和UV/Fenton試劑法"12]。在UV/H202系統(tǒng)中:(10)H202+ UV→2●0H(1)式中e"和*分別代表晶體表面的電子和空穴，UV光對有機物具有一定的破壞作用，H2O2的它們與水及氧反應(yīng)的產(chǎn)物是02 -及反應(yīng)活性很高氧化性也較強,更為重要的是H2O2在UV光的照射的.00H或.OH。由于反應(yīng)生成的自由基具有很下產(chǎn)生●OH,因而這種方法較UV光單獨和H2O2強的氧化分解能力,其中●0H可以破壞有機物中的單獨作用下具有更強的氧化能力。C-C、C-H、C-N、C-O、N- H等鍵,對光催化氧UV/Fenton試劑法的基本原理如下(1D,1):Fe2*化起決定作用。氧化作用既可通過表面鍵合的羥基在UV光照條件下,可以部分轉(zhuǎn)化為Fe'* ,所轉(zhuǎn)化的間接氧化;又可以在粒子內(nèi)部或顆粒表面經(jīng)價帶空Fe'+在pH=5.5的介質(zhì)中可以水解生成羥基化的穴直接氧化;或同時起作用。因而具有高效分解有Fe( 0H)2* ,Fe(OH)*在紫外光作用下又可轉(zhuǎn)化為機物的能力,具有殺菌、除臭、光催化降解有機污染Fe2* ,同時產(chǎn)生●0H。物的功能”。Fe(OH)2*→Fe2*+●OH(2)利用光催化氧化的方法進行廢水處理的效果很正是由于上式的存在使過氧化氫的分解速率遠(yuǎn)好。但它的費用實在太高,不利于推廣。浙江大學(xué)大于亞鐵離子或紫外催化過氧化氫分解速率的簡單的雷樂成教授對光- Fenton高級氧化技術(shù)處理PVA加和。光還原生成的Fe2*與H202進行Fenton 反退漿廢水作了研究[81 ,表明光- Fenton氧化PVA廢應(yīng)。以上反應(yīng)產(chǎn)生的●OH可以與有機物HRH發(fā).水中的DOC去除率大于90%。繼而徐新華博生反應(yīng)產(chǎn)生有機自由基RH●如下式所示:士[9.201又對光- Fenton處理印染廢水和鄰氯苯酚廢HRH+●0H→H20 + RH.(3)水作了研究?？疾炝斯? Fenton處理有機廢水的影RH●+ 02→O,RH●響因素,提出反應(yīng)的動力學(xué)模型?，F(xiàn)在國內(nèi)外的研RH. + RH.→HRRH(5)究學(xué)者都集中在采用多種改進方法來降低光催化氧RH.隨后會與水中的溶解氧02反應(yīng)產(chǎn)生●化成本、提高光催化氧化能力O2RH,因此O2在這個氧化過程中起著重要的作用。2.6光電協(xié)同催化氧化技術(shù)溶液中沒有氧氣存在時RH●就會與RH●發(fā)生反半導(dǎo)體光催化氧化技術(shù)表現(xiàn)出來的反應(yīng)條件溫:應(yīng)生成HRRH●,從而降低了有機物的降解效率。和、氧化能力強、適用范圍廣等特點,但由于光生電Weichgrebe(1s]和Vogelpohl[6] 已經(jīng)證實氧氣或空氣子與空穴的復(fù)合而導(dǎo)致的低量子效率以及與此相關(guān)的加入可大大降低H2O2的用量。高催化劑成本原因。出現(xiàn)將半導(dǎo)體光催化氧化法和2.5.2非均相光化學(xué)催化氧化基本原理電化學(xué)法結(jié)合以實現(xiàn)協(xié)同效應(yīng)的光電催化氧化(又與金屬相比,半導(dǎo)體能帶是不連續(xù)的。在半導(dǎo)叫電助光催化氧化)技術(shù)應(yīng)運而生。光電催化氧化體材料填滿電子的低能價帶和空的高能導(dǎo)帶之間存技術(shù)是一種電化學(xué)輔助的光催化氧化技術(shù)，是通過在一個禁帶。用作光催化劑的半導(dǎo)體大多是金屬氧外加陽極偏壓使光激發(fā)產(chǎn)生的電子通過外電路流向化物和硫化物,一般具有較大的禁帶寬度。如被經(jīng)陰極,減少光生電子與空穴復(fù)合的概率,使體系中有常研究的TiO2 ,在pH =1時的帶隙為3.2eV ,相當(dāng)于更多的空穴存在,從而生成更多的●0H,提高光量波長為400nm光的能量。在波長小于400nm的光子的效率,達(dá)到提高光催化效率的目的。國內(nèi)外研照射下,可吸收能量高于其禁帶寬度的波長光的輻究表中國煤化工:現(xiàn)對水中各類難射,產(chǎn)生電子躍遷。價帶電子被激發(fā)到導(dǎo)帶,形成空降解TY HCNMHG全性優(yōu)于直接光穴-電子對。光激發(fā)下所產(chǎn)生的空穴-電子對與吸解和光催化氧化技術(shù)。附在表面的H20和O2反應(yīng)而產(chǎn)生高氧化性的自由Fujishima 等[21發(fā)現(xiàn)光照TiO2半導(dǎo)體電極具有基。由于能量傳遞,形成活性很強的自由基和超氧分解水的功能,特別是Cary等[陸續(xù)報道了在紫外2008年12月彭榮等:污水處理方 法研究進展第33卷第6期●27●光照射下Ti02水體系可使各種難降解有機化合物自由基外,還發(fā)生簡單復(fù)合。反應(yīng)與復(fù)合的競爭,決降解以來,光催化作為一種水處理的方法引起了廣定了此過程的量子效率。如在光電極上施加-一個陽泛的重視。主要問題是量子效率太低,通常僅在百極偏電壓,在電極內(nèi)部形成-一個電勢梯度,使光生電分之幾的數(shù)量級上。高純度的Ti02可減少有雜質(zhì).子和空穴各自向相反的方向移動,這樣在--定條件中心形成的簡單復(fù)合中心的密度,超細(xì)的粒徑可具下便可能在很大程度上達(dá)到降低空穴與光生電子復(fù)有尺寸效應(yīng),二者均有利于提高量子效率。合率的目的。而且電化學(xué)氧化是- -種非常重要的，近年來國內(nèi)外研究主要集中在催化劑表面修實際應(yīng)用最為廣泛的深度氧化技術(shù),將兩者如能巧飾、晶格上的摻雜等。研究以提高光催化活性,包括妙接合在污水處理中有一定的實用價值。貴金屬沉積、過渡金屬摻雜、復(fù)合半導(dǎo)體、表面光敏化、表面螯合及衍生作用等2.2%)。報道的納米材料參考文獻光催化水處理過程的量子效率仍然很低,這說明簡[1]邢平偉,秦天,朱清生.太原科技[M], 2003,4.單復(fù)合沒有被有效阻止。當(dāng)光激活的半導(dǎo)體微粒浸[2]李桂亭,王杰安徽農(nóng)學(xué)通報[J], 2007, 13, 15, 40.泡在含有氧化還原電對的電解液中時,所形成的[3] Claze, W. H. Drinking - water treatment with ozone. En-Schottky勢壘的電場,能使光生電子和空穴以電遷移riron. Sci. Technol. 1987, 21, 224 -230. .的方式向相反方向移動,實現(xiàn)分離。其中一部分在[4] Seldak, D. L; Andren, A. W. Aqucous - phase oxida-簡單復(fù)合前抵達(dá)半導(dǎo)體表面進行化學(xué)復(fù)合,此時,電tion of polychlorinated biphenyls by hydroxyl radieals. Environ. Sei. Technol. [J] ,1991, 25, 1419- 1427.解液中被激活的半導(dǎo)體恰是一短路的微型電化學(xué)[5] Billas, E. ; Mur, E. ; Sauleda, R. ; Sanchez, L ; Peral,槽。這自然使研究者們想到用電化學(xué)方法了解半導(dǎo)J; Domenech, X.; Casado, J. Aniline mineraliation by體在光降解過程中的表面特性和反應(yīng)機理細(xì)節(jié),同AOP' s: anodie oxidation, photocatalyis, electro - Fenton時可以用電化學(xué)方法驅(qū)使光激發(fā)的電子與空穴分and photolectron - Fenton processes. Appl. Catal. B: En-離。這種研究在數(shù)年內(nèi)發(fā)展成為一種電化學(xué)輔助的riron. [J], 2004, 16, 31 -42.光催化方法.或稱光電催化方法。1993 年, Vinodgo-[6] Anderson, A. B.; Neshev, N. M.; Sidik, R. A. ; Shil-pal等人在光電催化降解實驗中給出的反應(yīng)體系中，ler, P. Mechanism for the electrooxidation of water to●0H首次使用商品TIO2粉末(Pzs)作為光催化劑制成的and● 0 bonded to platinum; quantum chemical theory.電極在光電催化體系中來處理4-氣酚。結(jié)果表Electrochimica Acta. [J], 2002, 47, 2999 -3008.明,在外加偏壓0. 6V(相對飽和甘汞電極)下,大大[7] Comez, L. V.; Ferro, S.; Bttisti, A. D. Prepaion提高了4 -氣酚的光催化降解速率。從此電助光催and characterization of RuO2 - IrO2 - Sn02 termary mix-ures for advanced electrochemical technology. Appl.化降解有機物的研究成為了提高光催化活性的一一個Catal. B, Environ.[J], 2006, 67, 34 - 40.研究熱點。大量實驗證明:電助光催化法可顯著提[8]楊少斌，王永桃,吳奇,雛新峰. 西安航空技術(shù)高等專高光催化過程的量子效率,同時具有增加半導(dǎo)體表科學(xué)校學(xué)報[J], 2007, 25,5.面●0H的生成效率和無需向系統(tǒng)內(nèi)鼓人電子捕獲[9]崔文權(quán),劉利,芮玉蘭 ,梁英華,邱發(fā)禮環(huán)境科學(xué)與技劑O2的兩大優(yōu)點[”)。術(shù)[M], 2007, 30, 8.光電化學(xué)系統(tǒng)還具有另外兩個突出優(yōu)點:一是[10] Wu, C. ; Shemer, H. ; Linden, K. C. Photodegradation把導(dǎo)帶電子還原過程同價帶空穴的氧化過程從空間of Metolachlor Applying UV and UV/H2O2.J. Agric. Food位置上分開(與半導(dǎo)體微粒相比較) ,結(jié)果大大增加Chem. [J], 2007, 55, 4059 - 4065.了半導(dǎo)體面●OH的生成效率,且防止了氧化中間[11] Li, K.; Stefan,M. 1. ; Cittenden, J. C. Trichoroethene產(chǎn)物在陰極上的再還原;二是由于導(dǎo)帶電子被引到Degradation by UV/H2O2 advanced oxidation process:陰極還原水中的H* ,因此不需要向系統(tǒng)內(nèi)鼓入作為product study and kinetie modeling Environ. Sci. Techn-ol. [J] 2007, 41, 1696 -1703.電子俘獲劑的02。由于上述優(yōu)勢,光電催化技術(shù)的[12]潘 晶,郝林,張 陽,陳永強,索 艷.環(huán)境污染與研究工作在各個領(lǐng)域都得到了迅速發(fā)展*]。3展望[13] I中國煤化工g, r. Kimie andTYHCN M H Gon of tiaxophos. J.由于光激活半導(dǎo)體導(dǎo)帶上的光生電子和價帶上Agie. Food Chem. [J], 2004, 52, 7614 -7620.的光生空穴,除分別與催化劑表面吸附中心，上吸附[14] Carcia, J. C.; Oliveir, J. L; Silva, A. E. C.; 0l-態(tài)的電子給予體和電子接受體進行化學(xué)反應(yīng)，生成iveira, C. C.; Nozaki, J; Souza, N. E. Comparative.貴州化工2008年12月●28●Guizhou Chemical Industry第33卷第6期study of the degradation of real textile efluents by photo-" [23] Yang, H. C.;Zeng, H. C. Preparation of hollow anatasecatalytic reactions involving UV/Ti02/H2O2 and UV/TIO2 nanospheres via ostwald ripening. J. Phys. Chem.Fe'*/H2O2 systems. 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