進(jìn)展●26●CHEMICAL INDUSTRY AND ENGINEERING PROGRESS2015年第34卷第1期&綜述與專論}50500000500052雙流化床生物質(zhì)氣化爐研究進(jìn)展.王曉明，肖顯斌，劉吉，陳旭嬌，覃吳，董長青，李文艷(華北電力大學(xué)生物質(zhì)發(fā)電成套設(shè)備國家工程實(shí)驗(yàn)室，北京102206)摘要:生物質(zhì)是重要的清潔可再生能源，雙流化床生物質(zhì)氣化技術(shù)是將低品位的生物質(zhì)能轉(zhuǎn)化成高品位氫能的重要途徑。本文闡明了雙流化床氣化過程的基本原理，從燃?xì)庵袣錃鉂舛?、焦油含量和裝置熱效率等角度，介紹了雙流化床生物質(zhì)氣化技術(shù)的早期探索和發(fā)展現(xiàn)狀，對(duì)目前幾種典型雙流化床生物質(zhì)氣化爐的爐型設(shè)計(jì)及相關(guān)試驗(yàn)研究進(jìn)行了分析和總結(jié)。指出內(nèi)循環(huán)雙流化床氣化爐結(jié)構(gòu)雖然簡單緊湊，但是難以避免氣化室和燃燒室之間的氣體串混問題;而外循環(huán)流化床通過外置返料器很好地解決了氣體串混問題。分析了不同氣化室優(yōu)化設(shè)計(jì)方案對(duì)提升燃?xì)馄焚|(zhì)的理論依據(jù)及其優(yōu)缺點(diǎn)。最后對(duì)雙流化床生物質(zhì)氣化技術(shù)的發(fā)展進(jìn)行了總結(jié)和展望，指出雙流化床生物質(zhì)氣化制氫具有非常廣闊的工業(yè)化應(yīng)用和發(fā)展前景。關(guān)鍵詞:生物質(zhì)氣化;雙流化床;焦油;氫;氣化爐中圖分類號(hào): TK 6文獻(xiàn)標(biāo)志碼: A文章編號(hào): 1000 - 6613 (2015) 01 - 0026 - 06DOI: 10.16085/jissn. 10000 6613.2015.01.004Research progress of dual fluidized bed biomass gasifierWANG Xiaoming, XIAO Xianbin，LIU Ji, CHEN Xujiao，QIN Wu，DONG Changqing，LI Wenyan(National Engineering Laboratory for Biomass Power Generation Equipment，North China Eletric Power University,Bejing 102206，China)Abstract: Biomass is an important part of clean and renewable energy sources. Dual fluidized bedbiomass gasification is an important technology that transforms low-quality biomass into high-qualityhydrogen. This paper illustrates the basic principles of the dual fluidized bed gasification process, andsummarizes the early exploration and development status of the dual fluidized bed biomass gasificationtechnology from the perspective of hydrogen concentration，tar content and device thermal efficiency.The furnace design and related experimental studies of several typical dual fluidized bed biomassgasifiers are analyzed and summarized. Internal circulating dual fluidized bed gasification furnace hassimple and compact structure，but it is difficult to prevent gas leakage between gasification chamberand combustion chamber. External circulating dual fluidized bed with external recycle device resolvesthe problem of gas leakage. The theoretical basis, advantages and disadvantages of different optimizedgasification chamber designs are analyzed. The development of dual fluidized bed biomass gasificationtechnology is summarized and prospected. Dual fluidized bed biomass gasification has broad industrialapplication and development prospect.Key words: biomass gasification; dual fluidized bed; tar; hydrogen; gasifier生物質(zhì)是重要的可再生能源，也是二氧化碳近收稿日期: 2014-06-12; 修改稿日期: 2014-07-04。似零排放和氮、硫含量很低的清潔能源。氫是轉(zhuǎn)化基金項(xiàng)目:國家自然科學(xué)基金(51206050) 及中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)效率最高而且潔凈的二次能源，是解決未來能源與專項(xiàng)資金(12MS40) 項(xiàng)目。第一作者:王曉明(1989- -),男，碩士研究生。聯(lián)系人:肖顯斌，副環(huán)境問題的最佳途徑之-1。由生物質(zhì)氣化制氫是教授，研究方向?yàn)樯袊夯?ncepu. edu.cn.MHCNMH G .第1期王曉明等:雙流化床生物質(zhì)氣化爐研究進(jìn)展●27●由低品位的一次能源(生物質(zhì)能)向高品位的二次流化床、∪形流化床、移動(dòng)床或下行床等多種形.能源(氫能)的高效轉(zhuǎn)化，對(duì)減少溫室氣體排放和式問。發(fā)展低碳經(jīng)濟(jì)具有重要意義。一般形式的雙流化床氣化爐包括兩個(gè)互相聯(lián)通生物質(zhì)氣化是氣化劑在高溫條件下通過熱化學(xué)的流化床:一個(gè)吸熱的氣化室和一個(gè)放熱的燃燒室，反應(yīng)將生物質(zhì)燃料轉(zhuǎn)化為燃?xì)獾倪^程。氣化過程中將生物質(zhì)的干燥、熱解、氣化與燃燒過程進(jìn)行解耦;會(huì)產(chǎn)生焦油，這不僅造成燃料產(chǎn)氣率的降低，還會(huì)氣化室主要是以水蒸氣為流化介質(zhì)的鼓泡床，燃燒堵塞和腐蝕低溫段反應(yīng)裝置和后續(xù)應(yīng)用裝置12)，因室一般是以空氣或純氧為流化介質(zhì)的快速床;氣化此生物質(zhì)氣化燃?xì)獾墓I(yè)化應(yīng)用對(duì)焦油含量有著嚴(yán)室產(chǎn)生的生物質(zhì)殘?zhí)茧S物料循環(huán)進(jìn)入燃燒室，燃燒格的要求(表1) (31。所釋放的熱量則隨著物料循環(huán)進(jìn)入吸熱的氣化室，實(shí)現(xiàn)裝置自供熱，提高了碳的轉(zhuǎn)化率和裝置熱效表1氣化燃?xì)夤I(yè)化應(yīng)用的焦油含量要求率7]。雙流化床氣化過程的基本原理如圖1所示。燃?xì)鈶?yīng)用裝置焦油含量要求燃?xì)饣鹆Πl(fā)電站不重要，但必須避免冷凝(CO2、N. H,0箏)(H、Co、CO2. CH等)內(nèi)燃機(jī)< 100mg/m3↑↓冷凝物燃?xì)廨啓C(jī)< 50mg/m3上熱量二s(H2O)熔融碳酸鹽燃料電池(MCFC)< 2000uL/L燃燒室物料循環(huán)氣化室質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)< 10uL/L費(fèi)托合成(F-T)< 1μL/L個(gè)二些個(gè)空氣燃料水蒸氣.生物質(zhì)氣化的氣化劑主要有空氣、氧氣、水蒸圖1雙流化床 氣化過程的基本原理氣及其混合物等?？諝鈿饣瘯r(shí)因?yàn)榇罅康獨(dú)獾拇嬖?，只能產(chǎn)生熱值為4~ 7MJ/m3的低熱值合成氣。氧氣2早期雙流化床生物質(zhì)氣化技術(shù)氣化有效避免了氮?dú)鈱?duì)合成氣的稀釋，將燃?xì)鉄嶂堤岣叩?0~ 12MJ/m’，但制備氧氣成本較高4，而生物質(zhì)氣化技術(shù)始于1918 年瑞典人Axel且難以避免二氧化碳對(duì)合成氣品質(zhì)的影響。水蒸氣Swedlund設(shè)計(jì)的第- - 臺(tái).上吸式木炭氣化爐8),并在氣化因?yàn)榭梢缘玫綒錃夂枯^高的中熱值燃?xì)舛?0世紀(jì)70年代的石油危機(jī)后蓬勃發(fā)展。根據(jù)已知起國內(nèi)外研究者的廣泛關(guān)注。雙流化床氣化技術(shù)將文獻(xiàn)，最早的雙流化床生物質(zhì)氣化設(shè)計(jì)理念是日本水蒸氣氣化和殘?zhí)既紵^程進(jìn)行分離，提高了燃?xì)鈱W(xué)者Kunii提出的，他于1975 年建成了小型雙流化中氫氣的濃度和整體裝置的熱效率，具有十分廣闊床氣化示范裝置，重點(diǎn)研究了燃燒反應(yīng)器和氣化室的市場應(yīng)用前景。的完全密封問題191。法國南希大學(xué)、TNEE公司和1雙流化床生物質(zhì)氣化過程基本原理圣戈班公司于1984 年和1985 年建成并運(yùn)行了有500kg/h生物質(zhì)處理量的雙流化床氣化裝置并生產(chǎn)目前，生物質(zhì)氣化裝置主要有固定床氣化爐、出16MJ/m3的燃?xì)?。意大利學(xué)者Italenergie等建流化床氣化爐和氣流床氣化爐。其中，循環(huán)流化床成了氣化室內(nèi)置于燃燒室的雙流化床氣化裝置。西氣化爐又分為鼓泡流化床氣化爐、循環(huán)流化床氣化班牙學(xué)者Corella 等!0)建成了雙流化床氣化爐的冷爐和雙流化床氣化爐。雙流化床氣化不僅具有一-般態(tài)和熱態(tài)實(shí)驗(yàn)裝置并重點(diǎn)研究了氣固兩相流動(dòng)規(guī)流化床氣化傳熱良好、燃料適應(yīng)性強(qiáng)和氣化強(qiáng)度大律,實(shí)現(xiàn)了良好的物料循環(huán)。美國巴特列-哥倫布實(shí)的優(yōu)點(diǎn)，更因?yàn)閷⑷紵蜌饣^程進(jìn)行解耦而大大驗(yàn)室研發(fā)的雙流化床氣化技術(shù)成功應(yīng)用于1992 年提高了產(chǎn)品氣中氫氣的含量,基于鈣基吸收CO2的在柏林頓建成的技術(shù)示范廠(11。雙流化床氣化技術(shù)可以將燃?xì)庵械臍錃怏w濃度提高早期的研究者對(duì)雙流化床生物質(zhì)氣化技術(shù)進(jìn)行到73.9% (體積分?jǐn)?shù)) [51。了卓有成效的探索和研究，因?yàn)闆]有采用有催化活.雙流化床氣化爐主要包括兩個(gè)相互聯(lián)通的氣化性的床料和催化劑、燃燒室和氣化室之間存在氣體室和燃燒室，其爐型的不同主要在于氣化室設(shè)計(jì)的串混、氣化室停留時(shí)間過短等原因，還存在著焦油差異。氣化室有鼓泡流化床、循環(huán)流化床、兩段式含量高(9中國煤化工(體積分?jǐn)?shù)HCNMH G .●28●化I進(jìn)展2015年第34卷14.6%~33.5%) 和裝置熱效率低等主要技術(shù)問Ni/Al2O3催化劑的應(yīng)用，使生物質(zhì)氣化在600 ~700題9-11。另外，復(fù)雜的裝置和高昂的成本，使-些°C的較低溫度下得到焦油含量僅為0.3g/m3的燃?xì)?，研究者?0世紀(jì)90年代中期對(duì)雙流化床生物質(zhì)氣降低了水蒸氣氣化的熱損失，提高了系統(tǒng)熱效率?；夹g(shù)的可行性和經(jīng)濟(jì)性提出質(zhì)疑'9。為了解決傳統(tǒng)鎳基催化劑成本太高的問題，Xiao等3雙流化床生物質(zhì)氣化技術(shù)發(fā)展現(xiàn)狀之后又研發(fā)了價(jià)格較低的褐煤擔(dān)載鎳基催化劑2931。其氣化裝置如圖3所示。.為了提高燃?xì)馄焚|(zhì)與裝置穩(wěn)定性和經(jīng)濟(jì)性，國內(nèi)外研究者們提出了不同的雙流化床氣化爐設(shè)計(jì)方案，并在此基礎(chǔ)上對(duì)雙流化床氣化進(jìn)行了大量的"I試驗(yàn)研究1228]。由于物料循環(huán)系統(tǒng)對(duì)雙流化床的燃?xì)馄焚|(zhì)和穩(wěn)定運(yùn)行的重要作用，本文作者按照物料At循環(huán)，系統(tǒng)的不同將雙流化床氣化爐分為內(nèi)循環(huán)雙流| |m化床氣化爐和外循環(huán)雙流化床氣化爐兩大類。以下是幾種典型的雙循環(huán)流化床氣化爐的爐型設(shè)計(jì)及相關(guān)試驗(yàn)研究。(日) 氣化爐橫截面(b)氣化爐三維結(jié)構(gòu)(氣化爐的一半)3.1內(nèi)循環(huán)雙流化床中國浙江大學(xué)方夢祥等16設(shè)計(jì)了內(nèi)循環(huán)雙流化圖3日本群 馬大學(xué)設(shè)計(jì)的內(nèi)循環(huán)雙流化床氣化爐6床并建立了小型試驗(yàn)裝置，其裝置設(shè)計(jì)理念是通過上下開孔的隔板將氣化爐分為氣化室和燃燒室，通3.2 外循環(huán)雙流化床過兩室的不均勻布風(fēng)造成的壓力差實(shí)現(xiàn)兩室之間的奧地利維也納技術(shù)大學(xué)(Vienna University of物料循環(huán)。重點(diǎn)研究了兩室隔板.上返料孔大小和布Technology)的Hofbauer 等[32)從1994 年開始從事置等對(duì)物料循環(huán)系統(tǒng)的影響。內(nèi)循環(huán)雙流化床沒有對(duì)雙流化床生物質(zhì)氣化的研究工作，通過對(duì)返料器外置返料器，結(jié)構(gòu)簡單緊湊，運(yùn)行比較穩(wěn)定，但是的優(yōu)化設(shè)計(jì)和用水蒸氣作為返料器的流化介質(zhì)，很難以避免氣化室和燃燒室之間的氣體串混對(duì)燃?xì)馄泛玫亟鉀Q了內(nèi)循環(huán)雙流化床中氣化室和燃燒室之間質(zhì)的影響。其氣化裝置如圖2所示。的氣體反混問題，得到N2體積分?jǐn)?shù)僅為1%~ 3%的日本群馬大學(xué)的Xiao等17在內(nèi)循環(huán)雙流化床中生物質(zhì)燃?xì)?，其技術(shù)成功應(yīng)用于奧地利Giussing對(duì)基于Ni/Al2O3催化劑的生物質(zhì)低溫氣化進(jìn)行了深2002年運(yùn)行的8Mwh雙流化床生物質(zhì)示范電廠，入研究，該氣化爐分為燃燒室( I )、氣化室(II)至2011年已連續(xù)運(yùn)行55000h以上。之后，其研究和返料室(II)三部分，燃燒室和氣化室之間通過團(tuán)隊(duì)又建成了100kWth 的雙流化床氣化爐，研究發(fā)返料室連接并實(shí)現(xiàn)物料循環(huán)。相對(duì)于一般內(nèi)循環(huán)雙現(xiàn)燃料從鼓泡床層以下給入比床層以上給入氣化效流化床而言，返料室的存在在一定程度上降低了燃率更高，其原因在于當(dāng)燃料從床層以下給入時(shí)，燃燒室和氣化室之間氣體串混對(duì)燃?xì)馄焚|(zhì)的影響。料在傳熱強(qiáng)烈的鼓泡床床層內(nèi)停留時(shí)間更長，揮發(fā)分和焦油與具有催化作用的床料和焦炭能夠更好地燃?xì)獬越佑|和反應(yīng)。Hofbauer 等對(duì)比了采用石英砂、橄欖石和方解石作為循環(huán)床料對(duì)氣化結(jié)果的影響，由于橄欖石和方解石等對(duì)焦油具有催化作用，產(chǎn)生的燃?xì)饣襹燃燒室、上返料孔氣品質(zhì)更高，尤其是由于方解石床料對(duì)于CO2的吸收作用，在645°C的較低溫度下顯著提高了燃?xì)庵腥剂舷路盗峡讱錃鉂舛取２捎?種床料時(shí)燃?xì)庵薪褂秃糠謩e為8.2g/m3、3.1g/m3 和1.4g/m3， H2體積分?jǐn)?shù)分別為35.4%、42.0%和73.9%5. 32-33。其氣化裝置如圖4所示。水蒸氣空氣中國東南大學(xué)沈來宏、高揚(yáng)等118. 35-36)建立了雙圖2中國浙江大學(xué)設(shè)計(jì)的內(nèi)循環(huán)雙流化床氣化爐171流化床生物質(zhì)中國煤化工將其命名為MYHCNMH G第1期王曉明等:雙流化床生物質(zhì)氣化爐研究進(jìn)展●29●串行流化床氣化爐，通過實(shí)驗(yàn)研究重點(diǎn)探討了氣化圖↑反應(yīng)器溫度T、水蒸氣與生物質(zhì)的質(zhì)量比S/B對(duì)氣化結(jié)果的影響。串行流化床很好地解決了燃燒反應(yīng)器和氣化反應(yīng)器之間的氣體反混問題，能夠穩(wěn)定連續(xù)的產(chǎn)生不含N2的高品質(zhì)產(chǎn)品氣。其氣化裝置如圖5所示。日本IHI公司Xu等于2007年提出了兩段式雙流化床氣化爐(two- stage fluidized bed gasifier)，該然|裝置主要特點(diǎn)是將氣化裝置的氣化室分成上下兩段，下段的反應(yīng)情形類似鼓泡流化床，而上段的主.要作用是降低鼓泡流化床存在的顆粒揚(yáng)析影響和進(jìn)一步凈化合成氣，其產(chǎn)品氣中焦油的含量比相似工煙氣給料器1圖6兩段式 雙流化床氣化爐137)況下一般雙流化床中降低20% ~25%，氣化效率提聽升了7%。但是，由于燃料顆粒在氣化爐中停留時(shí)<燕氣給料器2間比一般雙流化床的燃料停留時(shí)間更短，導(dǎo)致其氣化效率仍然有待提高B3]。其氣化裝置如圖6所示。Guan等138-40]在 研究低溫條件下煤/生物質(zhì)共氣化過程中，提出了三級(jí)流化床氣化爐(triplebed水蒸氣combined circulating fluidized bed gasifier)。 氣化爐克翼包括3個(gè)反應(yīng)器:提升管燃燒室、煤焦氣化的鼓泡流化床和將揮發(fā)分進(jìn)行熱解和重整的下行床。與一圖4維也納技 術(shù)大學(xué)設(shè)計(jì)的雙流化床氣化爐[321般雙流化床氣化爐從鼓泡流化床給料不同，三級(jí)流化床氣化爐的燃料是從下行床給入的。下行床的存在將快速熱解產(chǎn)生的揮發(fā)分與下行床中碳的接觸時(shí)間延長至幾十秒鐘，而揮發(fā)分與碳的相互作用對(duì)焦油裂解有促進(jìn)作用，降低了產(chǎn)品氣中的焦油含量,攀↑將化學(xué)能損失降到了10% 以下。Fushimil41]和Matsuokal42]等分別建成了冷態(tài)和熱態(tài)三級(jí)流化床氣化裝置并進(jìn)行了試驗(yàn)研究。其氣化裝置如圖7低所示。針對(duì)部分生物質(zhì)水分含量高需要先干燥再氣化驗(yàn)|的特點(diǎn)，中國科學(xué)院過程工程所的許光文等14344提出了能將水含量高的生物質(zhì)直接氣化的解耦式雙流化床氣化爐( decoupled dual fluidized bed gasifier)。其設(shè)計(jì)理念主要是用下部開孔的隔板將氣化室分隔成左右兩個(gè)區(qū)域的U形床，依靠不均勻布風(fēng)實(shí)現(xiàn)物料從低速區(qū)到高速區(qū)的流動(dòng)，將干燥/熱解與氣化1重整過程進(jìn)行解耦，不僅提高了氣化室中的停留時(shí)圖5中國 東南大學(xué)設(shè)計(jì)的串行流化床[351間，而且低速中國煤化工高速區(qū)的水YHCNMH G●30.化I進(jìn)展2015年第34卷CO、CO2等免因?yàn)槿紵液蜌饣抑g氣體串混造成的產(chǎn)品氣品質(zhì)下降; - -般形式的外循環(huán)雙流化床生物質(zhì)氣化煤/生物質(zhì)爐通過在外置返料系統(tǒng)中采用水蒸氣作為流化介質(zhì)，很好地避免了燃燒室和氣化室之間的氣體串混，并在工業(yè)化應(yīng)用上取得了巨大進(jìn)展。(2)兩段式雙流化床氣化爐通過氣化室的上- -焦油和燃?xì)舛我种乒呐荽伯a(chǎn)生的揚(yáng)析并對(duì)產(chǎn)品氣進(jìn)--步凈化，煤焦H2,CO,CO2等三級(jí)流化床氣化爐和解耦式雙流化床氣化爐通過延長揮發(fā)分與碳相互作用時(shí)間降低了產(chǎn)品氣中的焦油含量。裝置的改進(jìn)提高了燃?xì)馄焚|(zhì)，但是也使氣化裝置和操作更加復(fù)雜。(3)在總結(jié)前人研究成果的基礎(chǔ)上提出了一02水蒸氣種新型雙流化床氣化爐，通過在氣化室中布置上下圖7三級(jí)流 化床氣化爐138-401開孔的隔板實(shí)現(xiàn)氣化室內(nèi)物料內(nèi)循環(huán)，進(jìn)一步延長了氣化時(shí)間以提高碳轉(zhuǎn)化率和降低產(chǎn)品氣中焦油煙氣含量。(4)基于鈣基吸收CO2的雙流化床氣化可以產(chǎn)生H2含量很高的產(chǎn)品氣,還可以降低氣化所需溫度以提高系統(tǒng)熱效率;當(dāng)在燃燒室中采用純氧和再燃?xì)庋h(huán)煙氣作為流化介質(zhì)時(shí)，可以進(jìn)一步提高煙氣中CO2含量以進(jìn)行捕集和封存。(5)由于氣化室中水蒸氣重整需要大量熱量，目前的雙流化床氣化爐還不能實(shí)現(xiàn)完全自供熱，多需要補(bǔ)充燃料或者外部熱源。低溫氣化時(shí)高效低成本催化劑還有待進(jìn)- .步研發(fā)，以降低水蒸氣氣化溫度進(jìn)而提高系統(tǒng)熱效率。空氣水蒸氣水蒸氣參考文獻(xiàn)圖8解耦式雙循環(huán)流化床氣化爐4411] Asadullah M, Ito S, Kunimori K, et al. 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Chemical Engineering Science, 2009， 64: 5073-5083.化強(qiáng)度大、產(chǎn)品氣中氫氣含量高，是將低品位的生6] Corella J, Toledo J M，Molina G. A review on dual fluidized-bed物質(zhì)能轉(zhuǎn)化為高品位氫能的有效途徑，適合工業(yè)化biomass gasifiers[J]. Indusrial & Engineering Chemistry Research, .2007, 46: 6831-6839.應(yīng)用和推廣，具有非常廣闊的發(fā)展前景。[7] Xiao x, Le D D, Morishita K, et al. Muli- stage biomass gasifcation(1)內(nèi)循環(huán)雙流化床生物質(zhì)氣化爐沒有復(fù)雜n Internally Circulating Fluidized-bed Gasifier (ICFG): Test的外置物料循環(huán)系統(tǒng)，結(jié)構(gòu)簡單緊湊，但是難以避operation中國煤化工and paramere^TYHCNMH G .第1期王曉明等:雙流化床生物質(zhì)氣化爐研究進(jìn)展●31●investigation at low temperature[J]. Fuel Process Technol, 2010, 91:[28] 黃立成，馬隆龍，周肇秋，等.隔板式內(nèi)循環(huán)流化床的流動(dòng)特性895-902研究[].太陽能學(xué)報(bào)，2008， 29 (7): 900-904.8] 孫立，張曉東.生物質(zhì)熱解氣化原理與技術(shù)[M].北京:化學(xué)工業(yè)29] Le D D, Xiao X, Morishita K， et al. Development of a Ni-loaded出版社，2013.Brown coal char catalyst for fluidized bed biomass gasification at lowreaction temperatures[D]. 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