第29卷第6期煤炭科學(xué)技術(shù)2001年6月綜述煤炭生物加工現(xiàn)狀與展望張學(xué)才，張德祥子，王捷3(1.淮南工業(yè)學(xué)院化工系,安徽淮南232001 ;2.華東理工大學(xué)能源化工系,上海200237;3.大連煤氣公司,遼寧大連15000)摘要:重點(diǎn)敘述了煤炭微生物轉(zhuǎn)化 (溶解)和微生物脫硫等生物加工的原理和主要研究進(jìn)展,從煤分子結(jié)構(gòu)和煤中硫存在形態(tài)角度闡述了煤炭生物加工的可能性與可行性,并展望了21世紀(jì)生物潔凈煤技術(shù)發(fā)展方向。關(guān)鍵詞:煤炭微生物;加工現(xiàn)狀;生物脫硫中圖分類號(hào): TQ530.2文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼: A文章編號(hào): 0253- 2336( 2001 )04- 0001 - 04Present status and outlook of coal biologic processingZHANG Xue - cai' , ZHANG De - xiang2 , WANG Jie'( 1. Chemical Engineering Department , Huainan Institute of Technology , Huainan 232001 , China ;2. Energy and Chemical Engineering Department , East China University of Science Technology , Shanghai 200237 , China ;3. Dalian Toun Gas Company , Dalian 115000 , China )Abstract :The paper mainly stated the principle and main research progress of the coal biologic conversion( dissolution ) , biologic desulfurzationand other biologic processing. From the coal element structure and sulfur formation in coal , the paper introduced the pssibility and feasiblity ofthe coal biologic processing. The paper also reviewed the development direction of the biologic clean coal technology in 21st Century.Key words : coal biology ; processing status ; biologic desulfurization環(huán)境生物技術(shù)是21世紀(jì)初國(guó)際生物技術(shù)的又-CO0H、 以及活潑的a-氫,它們相互反應(yīng)合成-熱點(diǎn)領(lǐng)域,美國(guó)把環(huán)境生物技術(shù)作為21世紀(jì)生了新的產(chǎn)物,如腐植酸和瀝青等。形成的泥炭當(dāng)被物技術(shù)6個(gè)主要研究領(lǐng)域之一。我國(guó)政府在面向其它沉積物覆蓋時(shí),泥炭化階段作用結(jié)束,生物化21世紀(jì)初的s- 863計(jì)劃生物技術(shù)領(lǐng)域,也把環(huán)境學(xué)作用逐漸減弱直至停止,在溫度和壓力為主的物生物技術(shù)列為7個(gè)重大關(guān)鍵技術(shù)研究與開發(fā)項(xiàng)目之理化學(xué)作用下,泥炭逐步轉(zhuǎn)化為褐煤、煙煤。從某-[1。因此我國(guó)21世紀(jì)初環(huán)境生物技術(shù)重點(diǎn)之一種程度上說,微生物本身也參與了成煤作用。煤生是開展用工程微生物處理原煤脫硫的工業(yè)化工藝和物轉(zhuǎn)化是成煤過程的逆過程,是煤在微生物或酶參煤微生物潔凈轉(zhuǎn)化技術(shù)等。與下發(fā)生大分子結(jié)構(gòu)的氧化解聚過程, 稱之為生物降解( Biodegradation )或生物溶解( Biosolubilization b1煤炭生物轉(zhuǎn)化自20世紀(jì)80年代初Fakoussdt 2和Coherf 3J發(fā)現(xiàn)未經(jīng)煤是古代植物在不同自然條件下經(jīng)歷泥炭處理的褐煤能被某些真菌溶解以來,世界上許多科化階段、煤化階段而產(chǎn)生的復(fù)雜大分子固體混和學(xué)工作者開始探索用微生物來降解煤,以便更有效物。在泥炭化階段,成煤的植物殘?bào)w在泥炭沼澤中地利用煤炭資源,已相繼從多年風(fēng)化的煤中以及堆受到微生物和非微生物的作用首先分解,纖維素相放煤的環(huán)境中分離出一系列能降解煤的微生物,如當(dāng)快地分解成單醣類,木質(zhì)素逐漸氧化成為復(fù)雜細(xì)菌中中國(guó)煤化工及節(jié)桿菌屬的一些的、結(jié)構(gòu)各異的腐植酸以及水可溶的苯環(huán)衍生物,種;真HCNMH霉及許多擔(dān)子菌;放此時(shí)植物殘?bào)w就逐漸轉(zhuǎn)化成為”腐植質(zhì)"。由各種線菌中的鏈霉菌等。微生物降解煤的機(jī)制目前主要;分解方法(主要包括水解和氧化)分解植物殘?bào)w的報(bào)道的有2種:①利用微生物分泌的胞外酶溶煤;產(chǎn)物都含有大量的活潑官能團(tuán)，如=C0、-0H、②微生物產(chǎn)生堿性物質(zhì)催化煤生物轉(zhuǎn)化。第29卷第6期煤炭科學(xué)技術(shù)2001年6月1.1煤生物溶解機(jī)理 ，解煤的微生物。被應(yīng)用最多的菌種有云芝(煤經(jīng)微生物作用的確可以降解轉(zhuǎn)化為可溶于水Polyprous versicolor) 假絲酵母( Candida ML13)茯或有機(jī)溶劑的小分子物質(zhì),人們知道,某些酶能夠苓( Poria monticola )粉狀側(cè)孢菌( Phanerochaete改變或降解木質(zhì)素,煤是由植物演化而來的,尤其chrysosporium)入青霉菌( Penilium waksmani)擬在低煤階褐煤中存在許多類木質(zhì)素結(jié)構(gòu),由此可以青霉菌( Paecilomyces sp. )和鏈霉菌( Streptomyces聯(lián)想到篩選能溶解降解木質(zhì)素的微生物來作為溶解sp.)等。袁紅莉等7]報(bào)道對(duì)沈陽(yáng)前屯煤礦的6種煤的微生物,并推測(cè)微生物溶解煤是通過木質(zhì)素酶不同風(fēng)化程度褐煤的生物種類和數(shù)量進(jìn)行研究,發(fā)的作用。Pyne4]將含有風(fēng)化褐煤生物溶解活性的制現(xiàn)剛采掘出來的褐煤表面幾乎沒有微生物存在。褐備物在50C下處理30min,其丁香醛連氮氧化酶煤自然堆放也只見到休眠孢子和少量菌絲,經(jīng)培養(yǎng)活性和生物活性都沒有損失,但稍升高溫度至60后發(fā)現(xiàn)不同風(fēng)化時(shí)間的褐煤其菌種不同,采出后經(jīng)C條件下處理,則生物溶解活性損失19% ,丁香5個(gè)月風(fēng)化的褐煤表面有大量放線菌生長(zhǎng);經(jīng)一年醛連氮氧化酶活性損失71% ,由此熱不穩(wěn)定性認(rèn)風(fēng)化的褐煤除有大量放線菌及細(xì)菌生長(zhǎng)外,真菌有為煤生物溶解是酶作用的結(jié)果。所增加;而經(jīng)4年風(fēng)化褐煤中主要是真菌明顯增一些微生物在培養(yǎng)期間可產(chǎn)生含氮堿(包括.加。這說明在褐煤風(fēng)化過程中放線菌為褐煤初期降氨)性物質(zhì),這些堿性物質(zhì)推測(cè)為堿性多肽或聚解的主要微生物,隨后是細(xì)菌,在風(fēng)化程度較高的胺,使培養(yǎng)基(液)pH值增大,從而催化煤溶解。褐煤中真菌則為優(yōu)勢(shì)降解菌。篩選的3株優(yōu)勢(shì)放線不同微生物產(chǎn)生的堿性物種類和數(shù)量并不相同,因菌為諾卡氏菌( Nocardia sp. )束絲放線菌( Acti- .而煤生物溶解能力也不同。nosynnema sp. )和鏈霉菌( Strreptomyces sp. ); 2株1.2影響煤生物轉(zhuǎn)化的主要因素優(yōu)勢(shì)細(xì)菌為節(jié)桿菌( Arthrobacter sp. ) 2株優(yōu)勢(shì)真煤生物降解程度視煤種、菌種和環(huán)境條件而.菌為棲土曲霉(A.terricola)和褚曲霉異。煤的煤化程度和氧化程度是決定煤生物溶解速( A.ochraceous) Hofrichter 等人[8]也報(bào)道了用木質(zhì)率和程度的主要因素。試驗(yàn)研究表明,低煤化度素氧化擔(dān)子菌綱及錳過氧化酶降解褐煤。佟威等煤,如風(fēng)化褐煤,比較高煤化度的次煙煤、煙煤更人[9]研究了培養(yǎng)條件和溶煤條件對(duì)微生物溶煤作用適宜于生物溶解。不同煤化度煤的生物溶解能力的的影響。培養(yǎng)基組成不僅影響微生物的生長(zhǎng)狀態(tài),差異,可能原因是煤中的總氧含量、含氧官能團(tuán)的而且也影響微生物的溶煤能力, 在同樣條件下用麥相對(duì)數(shù)量、孔隙率和水分不同。隨著煤化程度增芽糖作碳源培養(yǎng)假絲酵母溶煤要比用蔗糖效果更加,煤中芳香碳含量增加,而總氧含量及含氧官能好,限碳培養(yǎng)不利于假絲酵母溶煤;接種量直接影團(tuán)數(shù)量減少、孔隙率也減少。褐煤和風(fēng)化褐煤中氧響菌球大小, -般接種量適中,所得菌球較小，其含量可能超過30%,次煙煤氧含量通常低于23%,比表面積較大,單位體積菌球產(chǎn)生的溶煤活性物較煙煤中氧含量則在3% ~ 14%之間。風(fēng)化褐煤和用多,溶煤效果好,反之則差。溶煤溫度和時(shí)間也是各種預(yù)氧化處理的褐煤、次煙煤比其原煤更容易生影響微生物溶煤作用的重要因素,合適的溫度有利物溶解5]。于微生物生長(zhǎng),增加時(shí)間等于延長(zhǎng)煤與微生物的作柳麗芬等人[6]報(bào)道,用4種微生物進(jìn)行腐植酸用,這對(duì)溶煤都有利;增加通氧量可加速微生物氧溶解轉(zhuǎn)化試驗(yàn),結(jié)果表明,大多數(shù)微生物對(duì)腐植酸化降解過程,有助于提高煤的溶解速率和溶解程的溶解率都大大高于相應(yīng)酸處理的泥炭或風(fēng)化煤。度。腐植酸的高生物溶解能力可以推測(cè)為:①堿抽提出1.3 煤生物轉(zhuǎn)化產(chǎn)物的腐植酸是從煤或泥炭的結(jié)構(gòu)網(wǎng)絡(luò)中釋放出來的,煤生物溶解產(chǎn)物是水溶性的,但酸可沉淀的化使腐植酸在空間上更易被微生物的酶攻擊;②腐植合物具有高極性、含有較多羥基(酚)羰基及羧酸本身含有更多含氧官能團(tuán)等與酶作用的活性部基，類YH中國(guó)煤化工位;③腐植酸有刺激植物和細(xì)胞生長(zhǎng)的作用,使微煤CNMH G因煤種、菌種、pH生物胞外酶分泌增加,細(xì)胞膜通透性增大。值及回收方法的不同,而相差很大,通常分子量在微生物是溶煤的另一重 要因素,自Fakoussa和200~ 300 000之間，多數(shù)在數(shù)千至數(shù)萬之間。溶煤Cohen報(bào)道真菌能降解褐煤以來，已篩選出多種降產(chǎn)物的發(fā)熱量與其原煤相當(dāng),約為原煤的94% ~第29卷第6期煤炭科學(xué)技術(shù)2001年6月97% ,元素組成與原煤有差別,主要是氧含量增鐵礦產(chǎn)生二價(jià)鐵離子和元素硫,二價(jià)鐵離子和元素高。由紅外光譜和核磁共振分析得知煤生物溶解產(chǎn)硫在微生物作用下變成三價(jià)鐵離子與硫酸,三價(jià)鐵物的C0碳官能團(tuán)明顯增大,反映該過程實(shí)質(zhì)離子又氧化黃鐵礦，在此氧化還原循環(huán)反應(yīng)過程上是氧化作用。Wadhwa等人10]報(bào)道了用能降解多中,鐵離子是中介體。由于微生物和化學(xué)氧化2種環(huán)芳烴化合物和降解木質(zhì)素的微生物菌系,在好氧相互作用,加速了黃鐵礦的溶解,微生物的重要作厭氧共培養(yǎng)條件下生物降解預(yù)處理褐煤,結(jié)果使喹用在于使二價(jià)鐵離子氧化成三價(jià)鐵離子及把元素硫啉萃取率從原煤的18%增加到處理后的56% ,同(單質(zhì)硫)氧化成硫酸;而中間產(chǎn)物(二價(jià)鐵離子:時(shí)也除去了煤中的部分礦物質(zhì)。和單質(zhì)硫)又能被微生物用作能源,促進(jìn)微生物的生長(zhǎng)繁衍11-13]。2煤生物凈化 (生物脫硫)微生物氧化有機(jī)硫化合物的生化機(jī)理也有2煤中硫的含量-般為0.5%~ 11% ,我國(guó)煤中種:①芳烴化合物的同系化,隨后轉(zhuǎn)移至細(xì)胞內(nèi);硫含量大部在0.3% ~5.0% ,平均為1.1%。煤中②芳環(huán)在細(xì)胞外解離轉(zhuǎn)化為可溶產(chǎn)物后進(jìn)入細(xì)胞，硫分分布的總趨勢(shì)是南方地區(qū)煤炭硫分高,北方地內(nèi)。以二苯并噻吩( DBT)為模型化合物的有機(jī)硫區(qū)煤炭硫分低,深部煤炭硫分高,淺部煤炭硫分微生物脫硫機(jī)理,有以硫代謝和以碳代謝2種途.低。在西南地區(qū)硫分大于3%的高硫煤可采儲(chǔ)量為徑。在以硫代謝途徑中,微生物直接將DBT中的48.2億t，占該類煤全國(guó)總儲(chǔ)量的2/3弱,直接利硫原子氧化成so2-、碳骨架脫硫生成2，2-二羥用高硫煤的嚴(yán)重后果是形成酸雨造成大氣污染。重基聯(lián)苯, DBT中的硫原子以SO2-方式從有機(jī)物中慶、貴陽(yáng)等城市均屬于二氧化硫污染型大氣污染,除去,對(duì)碳原子骨架不發(fā)生降解,保持有機(jī)物碳含已嚴(yán)重影響了當(dāng)?shù)厝藗兊纳詈徒?jīng)濟(jì)發(fā)展。因此,量不變,相對(duì)于煤的熱值損失小;在以碳代謝途徑:開發(fā)經(jīng)濟(jì)有效的脫硫技術(shù)對(duì)提高煤的利用效率,改中,微生物使DBT中的芳香碳環(huán)結(jié)構(gòu)分解,但有善生態(tài)環(huán)境具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。機(jī)硫仍殘留在分解產(chǎn)物中, 相對(duì)于煤脫硫來說,由目前煤的工業(yè)脫硫方法主要有物理或物理化學(xué)于芳環(huán)分解和溶出, 煤結(jié)構(gòu)將有較大程度的破壞,過程,包括重力選、浮選、重介分離、 磁分離及油碳含量明顯下降,熱值損失較犬14]。團(tuán)聚等。工藝簡(jiǎn)單,可脫除50% ~ 80%的黃鐵礦,2.2 微生物脫硫技術(shù)開發(fā)現(xiàn)狀但對(duì)煤中高分散的黃鐵礦作用不大,不能脫除有機(jī)1947年Colwer等人發(fā)現(xiàn)化學(xué)自養(yǎng)型氧化亞鐵硫。開發(fā)中的各種化學(xué)或物理方法能脫除無機(jī)硫和硫桿菌能夠促進(jìn)黃鐵礦的氧化和溶解。隨著微生物部分有機(jī)硫,但條件較苛刻,并破壞煤結(jié)構(gòu),造成浸銅工藝等濕法冶金技術(shù)的發(fā)展及工業(yè)化,微生物熱值損失,影響工藝的經(jīng)濟(jì)競(jìng)爭(zhēng)力。脫除煤中黃鐵礦的研究也在持續(xù)不斷的進(jìn)行。煤微生物脫硫可在常溫、常壓下進(jìn)行,生產(chǎn)成90年代初在意大利托雷斯港( Porto Torres)建本低,不僅不會(huì)降低煤的熱值,還能脫除煤中有機(jī)成一個(gè)處理干煤50 kg/h微生物脫黃鐵礦硫中試硫,從而引起了世界各國(guó)的廣泛關(guān)注,但其缺點(diǎn)是.廠,該示范性脫硫裝置運(yùn)行結(jié)果表明,反應(yīng)8~ 10處理周期長(zhǎng)。d,煤中黃鐵礦硫的脫除率均為90% , 為工業(yè)放大2.1 微生物脫硫原理提供了基礎(chǔ)數(shù)據(jù)13]。美國(guó)也在5.5 kg/d裝置運(yùn)行煤中無機(jī)硫大多以黃鐵礦( FeS2)的形態(tài)存.的基礎(chǔ).上設(shè)計(jì)出1 000 kg/d的示范裝置。在,在微生物的作用下,硫化物硫被氧化、溶解而1961年Knecht報(bào)道了分離出能夠代謝DBT的脫除,該過程涉及兩方面的作用:①微生物的直接土壤細(xì)菌類和假單孢菌屬的混合培養(yǎng)物。70年代作用;②中間產(chǎn)物引起的純粹化學(xué)作用。所以無機(jī)末人們開始重視微生物脫除煤中有機(jī)硫的研究,有硫的脫除機(jī)理又分為直接機(jī)理與間接機(jī)理:直接機(jī)3類較有效的細(xì)菌被篩選出來:一種異養(yǎng)菌在DBT理是微生物首先附著在黃鐵礦表面,細(xì)胞壁與黃鐵基質(zhì)上YH中國(guó)煤化工可脫除20%的有機(jī)礦直接接觸，由細(xì)胞壁上的酶直接把黃鐵礦氧化成硫;另CNMHG可脫除褐煤中50%二價(jià)鐵離子和硫酸,二價(jià)鐵離子被微生物進(jìn)一步氧~57%的有機(jī)硫和90%~95%的黃鐵礦;還有一種化成三價(jià)鐵離子;間接機(jī)理認(rèn)為微生物快速將二=價(jià)單孢菌屬能脫除69%有機(jī)硫和68%無機(jī)硫15。目鐵離子氧化成三價(jià)鐵離子,通過三價(jià)鐵離子氧化黃前人們已發(fā)現(xiàn)10多種微生物可用于煤中脫硫,主3第29卷第6期煤炭科學(xué)技術(shù)2001年6月要為硫桿菌屬、硫螺旋體菌屬、假單孢菌屬、硫化進(jìn)展，1998(5).葉菌屬、嗜酸菌屬、芽孢菌屬、紅球菌屬、大腸桿[2] Fakoussa R M. Kohle als substat fur riroorganismen : Untersuchun-gen zur Mikrobiollen Umsetung nativer Steinkohle[D ] Bonn : Uni-菌及甲烷桿菌屬等。近來又報(bào)道用白腐菌進(jìn)行煤炭versitat Bonn , 1981 .脫硫試驗(yàn),結(jié)果顯示白腐菌脫硫速度快,2 d內(nèi)可[3] CohenMS , Gabriele P D. Degradation of coal by the fungi poly-脫除煤中無機(jī)硫的55. 3%、全硫的44.5%{[16。選porous versicolor and poria monticola [J ]. Appl Environ Microbiol ,擇生物脫硫反應(yīng)器是微生物脫硫過程的重要內(nèi)容,1982(1).目前常用的反應(yīng)方式有堆浸法和漿態(tài)床流動(dòng)法。堆[4] Pyne J w , Stewart D L. Solubilization of leonardite by an extraclu-lar fraction from coriolus versicolor [ J ]. Appl Environ Microbiol ,浸法是將煤堆積起來,然后向煤堆中噴入含微生物1987( 12).的水溶液和營(yíng)養(yǎng)介質(zhì)等進(jìn)行脫硫,該法具有簡(jiǎn)單、[5] Cohen MS , Gabriele P D. Enzymatic soubilization of coal , in:經(jīng)濟(jì)、不受場(chǎng)地限制、處理量大等特點(diǎn),但處理時(shí)Bioprocessing and Biotreatment of Coal [M]. Wise DL. New York :間較長(zhǎng)。漿態(tài)床流動(dòng)法是將煤粉碎后與細(xì)菌、營(yíng)養(yǎng)Marccel Dekker Ine , 1990.介質(zhì)-起置于反應(yīng)器內(nèi),在通氣條件下進(jìn)行煤的脫[6] 柳麗芬,陽(yáng)衛(wèi)軍.腐植酸微生物溶解研究[J]煤炭轉(zhuǎn)化,硫。通過對(duì)現(xiàn)有煤生物脫硫技術(shù)的分析評(píng)價(jià),可認(rèn)[7] 袁紅莉，陳文新,木村真人.褐煤風(fēng)化過程中微生物群落的1997(1).為煤微生物脫硫已基本具有-定經(jīng)濟(jì)可行性。演替[J]微生物學(xué)報(bào), 1998 (6).3煤生物加工前景展望[8] Hofichter M. Degradation of lignite by ligninolytice lasidomycetes andtheir manganese peroxidase system [J ]. Appl Microbiol Biotechnol ,(1)煤的生物溶解,將在對(duì)微生物進(jìn)行篩選、1999(1).馴化、轉(zhuǎn)基因基礎(chǔ)上,進(jìn)一步提高微生物對(duì)煤的溶[9]佟威， 孫玉梅.關(guān)于微生物溶煤作用幾個(gè)影響因素的研究[J]煤炭轉(zhuǎn)化, 1996(3).解速率和轉(zhuǎn)化率;在加強(qiáng)對(duì)生物溶解煤產(chǎn)物分析鑒[ 10] Wadhwa G , Sharma D K. Microbial pretreatment of coals: A Tool定基礎(chǔ)上,開展生物溶解煤產(chǎn)物的應(yīng)用研究,尤其for Solubilization of Lignite in Organic Solvent - Quinoline [ J ]生物溶解煤而釋放出的低分子芳烴,這些芳烴有羥World J Microbiol Biotechnol , 1998 (5).基等含氧官能團(tuán),是有價(jià)值的化學(xué)品;煤溶解產(chǎn)物[11] ChenC C Y , Skidmore D R. 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Biorenoval of organie and inorganic周期短、脫除效率高的脫硫工藝。sulfur from coal samples [ J ] Appl Microbiol Biotechnol ，1999(3)生物脫硫過程不僅能除去硫,同時(shí)具有脫(1).除重金屬、脫礦物質(zhì)等功能,可獲得清潔煤產(chǎn)品。[16]徐復(fù)銘,楊凌霄.用白腐菌脫除重慶高硫煤中硫的研究[J]煤炭學(xué)報(bào)，199(4)2.(4)篩選既能溶解煤分子又能脫硫的微生物對(duì)風(fēng)化褐煤等低品位煤的加工處理,提高褐煤等附加作者簡(jiǎn)介:張學(xué)才(1946- ),男,安徽界首人,淮南工學(xué)院值,合理高效地利用煤炭資源具有重要意義。副教授,從事化學(xué)工程與工藝的教學(xué)、科研工作。(5)在生物技術(shù)大發(fā)展帶動(dòng)下,煤生物加工有望在21世紀(jì)初得到大規(guī)模研究與開發(fā),工業(yè)化應(yīng)中國(guó)煤化工08;責(zé)任編輯:劉軍娥用前景更加廣闊。MHCNMHG參考文獻(xiàn):[1] 翁延年,張樹庸.國(guó)內(nèi)外生物技術(shù)發(fā)展簡(jiǎn)介[J]生物工程