第28卷第23期中國電機(jī)工程學(xué)報(bào)ol28No23Aug15,2008602008年8月15日Proceedings of the CSEEC2008 Chin. Soc. for Elec Eng文章編號(hào):02588013(2008)23-00605中圖分類號(hào):TQ53文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:A學(xué)科分類號(hào):47010煤粉孔隙分形結(jié)構(gòu)對(duì)水煤漿性質(zhì)的影響規(guī)律程軍,陳訓(xùn)剛,劉建忠,周俊虎,岑可法(能源清潔利用國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(浙江大學(xué)),浙江省杭州市310027)Impacts of Pore Fractal Structures of Pulverized Coals on Coal Water Slurry PropertiesCHENG Jun, CHEN Xun-gang, LIU Jian-zhong, ZHOU Jun-hu, CEN Ke-fa(State Key Lab of Clean Energy Utilization(Zhejiang University ), Hangzhou 3 10027. Zhejiang Province, China)ABSTRACT: The strongly nonlinear pore structures of關(guān)鍵詞:水煤漿;煤粉:孔隙:分形;黏度pulverized coals can be described by the fractal theory. The pore 0 3I8fractal dimensions of 10 pulverized coals, which are in the rangeof 2. 572-2.722, were analyzed on a N2 adsorption porometer發(fā)展大規(guī)模高溫高壓水煤漿氣流床氣化技術(shù),The apparent viscosities of coal water slurries(Cws)we是推動(dòng)先進(jìn)能源產(chǎn)業(yè),如IGCC發(fā)電和煤化工多聯(lián)measured on a Haake rotary viscometer. The impacts of pore產(chǎn)等發(fā)展的關(guān)鍵技術(shù)之一,對(duì)保障國家能源安全、fractal dimension, inherent moisture, oxygen content and解決環(huán)境問題、保證經(jīng)濟(jì)社會(huì)可持續(xù)發(fā)展具有重要correlative empirical formulae were obtained. when the意義,水媒漿是一種寬師分(平均粒度50um、含固and2698, which results in the increasing specific surface areas觀黏度約為1000mPas),其成漿性和流變性十分復(fù)and pore volumes, the maximum Cws solid concentrations雜13。煤和添加劑的物理化學(xué)特性對(duì)水煤漿成漿性decrease from708%如692%and624%, while the Cws和流變性有重要影響,例如煤的變質(zhì)程度、化學(xué)組viscosities increase from879to190and2006 mPa. s at the成(水分、氧碳比、含氧官能團(tuán))、表面性質(zhì)(潤濕性、shear rate of20s:. The increased pore fractal dimension,吸附能力、Zeta電位)、粒度分布等對(duì)水煤漿性質(zhì)的inherent moisture, oxygen contentthe decreasedgrindability index are not beneficial to the CwS properties影響規(guī)律已有較多文獻(xiàn)。許多學(xué)者研究了高效化學(xué)添加劑以及超聲波、微波等改性方法,以進(jìn)一步KEY WORDS: coal water slun; pulverized coal; porosity;!提高水煤漿濃度、降低黏度和增強(qiáng)穩(wěn)定性15。由于fractal: viscosity煤粉顆粒的復(fù)雜孔隙結(jié)構(gòu)對(duì)其成漿性和流變性有摘要:用分形理論能描述具有強(qiáng)烈非線性特征的煤粉孔隙結(jié)重要影響,故應(yīng)用分形理論來描述具有強(qiáng)烈非線性構(gòu),利用氮吸附儀分析得到10種煤樣的孔隙分形維數(shù)為特征的煤粉孔隙結(jié)構(gòu)ψ6圍,并且考察其對(duì)水煤漿成2.572-2722,利用Hake黏度計(jì)測(cè)量水煤漿黏度,討論了孔隙分形、水分、氧量和可磨性指數(shù)等對(duì)水煤漿性質(zhì)的影響漿性和流變性的影響是很有價(jià)值的。本單位曾研究規(guī)律,得到相關(guān)的擬合經(jīng)驗(yàn)公式,當(dāng)分形維數(shù)由26增大了孔隙分形維數(shù)對(duì)適用于內(nèi)燃機(jī)和燃?xì)廨啓C(jī)的替到2643和2698時(shí),不同煤粉制得水煤漿的最高濃度由代柴油燃料—精細(xì)水煤漿性質(zhì)的影響,但是各708%降低到60.2%和624%,而相應(yīng)在剪切速率20s時(shí)表種不同煤種的孔隙分形結(jié)構(gòu)對(duì)水煤漿性質(zhì)的影響觀黏度則由879mPas升高到1900和2006mPas。說明隨規(guī)律還不是很清楚,尤其缺乏適用于氣化爐的常規(guī)著不同煤粉的孔隙分形維數(shù)增加,比表面積和孔容積增大,粒度水煤漿的孔隙分形特征,本文探索不同煤種的導(dǎo)致水煤漿黏度升高和濃度降低,對(duì)成漿特性造成不利影孔隙分形結(jié)構(gòu)對(duì)水煤漿性質(zhì)的影響規(guī)律響:而隨著煤粉內(nèi)在水分增加氧量增加和可磨性指數(shù)減小,煤粉的成漿特性變差1實(shí)驗(yàn)材料和方法基金項(xiàng)目:國家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃項(xiàng)目(2004CB21701)實(shí)驗(yàn)釆用3種神華煤、1種兗州煤、4種貴州煤Project Supported by Special Funds for Major State Basic Research和2種俄羅斯煤共10種煤樣,工業(yè)分析和元素分析ojects of China(2004CB217701)如表1所示,平均粒度如表2所示,均為45_m左第23程軍等:煤粉孔隙分形結(jié)構(gòu)對(duì)水煤漿性質(zhì)的影響規(guī)律右。利用ND7-L小型行星式球磨機(jī)將10種煤樣磨的范圍內(nèi),可以認(rèn)為氣體分子主要在微孔內(nèi)發(fā)生單制成煤粉,利用美國 Quantachrome autosorb-1C型分子層吸附,其吸附情況能完全反映固體的表面結(jié)氮吸附儀測(cè)定煤粉的孔隙結(jié)構(gòu)。利用MC水煤漿添構(gòu)特征 Avnir提出通過N2吸附直接計(jì)算分形維數(shù),加劑(干煤粉重量的08%)配制成水煤漿,采用國標(biāo)即將分形孔容積與吸附相對(duì)壓力進(jìn)行關(guān)聯(lián):方法GBT18855-2002測(cè)定水煤漿濃度,利用美國KTn(pp)。式中,BWVm為相對(duì)吸附量;V熱電公司 Haake VT550型黏度計(jì)測(cè)量水煤漿黏度,為BEr計(jì)算得到的單層吸附容積,cm圖g;V為在利用英國Mvem公司 Mastersizer200,徽光粒度儀相對(duì)吸附壓力p/o時(shí)N2的吸附容積,cmg;r=3-D測(cè)定水煤漿的粒徑分布。D為氣體吸附的表面分形維數(shù)。根據(jù)N2吸附測(cè)定表1實(shí)驗(yàn)煤樣的煤質(zhì)分析的各煤樣數(shù)據(jù),作ln(WVm}ln[ln(pop)]圖,得到Tab.1 Proximate and ultimate analyses of coal samples條直線的斜率即為分形維數(shù)D,如表2所示。可見工業(yè)分析%發(fā)熱量元素分析%10種煤樣的分形維數(shù)為2572-2.722,隨著表面分煤樣H。N。swo形維數(shù)增大,煤內(nèi)部孔隙結(jié)構(gòu)愈趨復(fù)雜,說明該分神華家A6162328314031題0151x形模型能夠準(zhǔn)確描述煤樣的內(nèi)部孔隙結(jié)構(gòu),本文分神華榆家梁B60214572691252436201320088016126析得到的煤粉孔隙分形維數(shù)與文獻(xiàn)報(bào)道的數(shù)據(jù)范神華上灣10787128382764467316077037952圍相近1。兗州1.242557294723.90358883.721.250.57877貴州窯子灣1.03335912222125355828209253604822分形維數(shù)與孔隙結(jié)構(gòu)特征貴州桃坪105266310.772433763.1232508374141隨著不同煤粉的孔隙分形維數(shù)增大,總比表面實(shí)州石關(guān)1∞61387622∞9∞90684298103265164積逐漸增大,如圖1(a)所示,說明煤粉孔隙結(jié)構(gòu)更貴州大會(huì)戰(zhàn)093156187529.28075053260.75279211加復(fù)雜,表面粗糙程度增加。當(dāng)分形維數(shù)由2572(俄俄羅斯A5276413692305831218462214043895羅斯B煤)增大到2620兗州煤)和2655上灣煤)時(shí),俄羅斯B23510123504327827573528269032350表2各煤樣的孔隙分形維數(shù)煤粉總比表面積由385m/g增大到475和750m3g,Tab 2 Pore fractal di會(huì)導(dǎo)致水煤漿黏度升高和成漿濃度降低,從而對(duì)高煤樣平均粒徑μm孔隙分形維數(shù)D濃度水煤漿的制備性能造成不利影響。煤粉比表面俄歲斯A2.722積隨孔徑的分布曲線如圖1(b所示,可見實(shí)驗(yàn)不同神華榆家梁A48.44煤種的全孔徑分布范圍為12-166mm,而比表面積貴州大會(huì)戰(zhàn)47022664神華上灣04主要分布于12-62m的微孔和小孔處,這部分孔神華榆家梁B所占的比表面積百分比含量為74%-80%,尤其是貴州石關(guān)礦45.88在孔徑約為16mm處比表面積的分布曲線達(dá)到最2.620貴州窯子灣大峰值,而當(dāng)孔徑大于62nm時(shí)比表面積銳減至很貴州桃坪44.682610小。當(dāng)分形維數(shù)由2572增大到2620和2655時(shí),俄羅斯B在比表面積峰值處對(duì)應(yīng)的孔徑1.6m基本不變,而2結(jié)果與討論比表面積峰值由0.122m2g逐漸增大到0184和0438m3/g,說明微孔和小孔數(shù)量明顯增多,而中大2.1煤粉孔隙的分形維數(shù)孔數(shù)量變化不大。這樣在水煤漿固液懸浮分散體系煤粉顆粒具有非常復(fù)雜的表面形態(tài)和多孔結(jié)中,作為分散介質(zhì)的水通過多層吸附和毛細(xì)孔凝聚構(gòu),其內(nèi)部孔隙表面積占煤粉顆?？偙砻娣e的95%作用進(jìn)入煤粉內(nèi)部微孔和小孔的吸水量增多,從而左右,對(duì)煤成漿性和燃燒氣化特性具有重要影響,導(dǎo)致成漿性能變差。根據(jù)本文實(shí)驗(yàn)煤種的測(cè)試結(jié)果但是用傳統(tǒng)的歐氏幾何模型卻很難準(zhǔn)確描述其極和擬合曲線,可見比表面積與分形維數(shù)之間符合一不規(guī)則的結(jié)構(gòu)形狀。由于分形理論特別適于描述沒定的指數(shù)遞增規(guī)律,其擬合公式為Y=3.03163+有特征尺度但具有自相似性的物理結(jié)構(gòu),能定量準(zhǔn)(45403×10-2)exp(X00019),相關(guān)性系數(shù)為R確地描述具有非線性特征的不規(guī)則粗糙表面的幾093,兩個(gè)參數(shù)之間并不是存在明顯的線性關(guān)系,何特性,故用分形理論能精確描述煤粉內(nèi)部的孔隙因此當(dāng)前期分形維數(shù)增加幅度較大時(shí)(由2.572到特征,并進(jìn)而討論其對(duì)煤成漿性的影響規(guī)律。在氮2620)煤粉總比表面積和比表面積分布曲線的峰值吸附實(shí)驗(yàn)中,當(dāng)被吸附氣體的相對(duì)壓力在ppn<0.37增加較小,而在后期分形維數(shù)增加幅度較小時(shí)(由中國電機(jī)工程學(xué)報(bào)第28卷2620到2.655其增加幅度卻較大。曾得到與本文相似的結(jié)論:即隨著煤粉的孔隙分形如圖2(a)所示,隨著不同煤粉的孔隙分形維數(shù)維數(shù)增大,總比表面積和孔容積逐漸增大。煤粉孔增大,總孔容積逐漸增大,可見二者之間符合一定容積隨孔徑的分布曲線如圖2(b)所示,可見當(dāng)分形的指數(shù)遞增規(guī)律。當(dāng)分形維數(shù)由2572(俄羅斯B煤)維數(shù)由2572增大到2.643和2655時(shí),微孔和小孔增大到2643(石關(guān)煤)和2.655(上灣煤)時(shí),煤粉總孔數(shù)量明顯增多,在孔徑約為16m處的孔容積分布容積由00103cmg增大到0097和002mlg,第1個(gè)峰值由478×05m/g逐漸增大到104×10會(huì)導(dǎo)致水煤漿黏度升高和成漿濃度降低。文獻(xiàn)18]和1.71×104cm3/g,而在孔徑約為3mm處的孔容積0￥303163(45403×10)expx00o19分布第二個(gè)峰值亦由832×103cm/g增大到R=0939.94×1035和127×10cm/g,從而導(dǎo)致煤粉內(nèi)部孔隙吸水量增多并且成漿性能變差。23孔隙分形維數(shù)對(duì)煤成漿性的影響將各種煤粉配成水煤漿,在高剪切速率100s下控制其表觀黏度均為(800±50)mPas,以保證水煤2.56漿在噴嘴髙速噴射霧化時(shí)的性能相近。但是隨著煤(a)總比表面積粉孔隙的分形維數(shù)增大,發(fā)現(xiàn)在低剪切速率下水煤漿的表觀黏度逐漸升高,如圖3(a)所示,可見二者之間符合二次多項(xiàng)式規(guī)律。當(dāng)分形維數(shù)由2572(俄2643石關(guān))d-2620充州)羅斯B煤)增大到2655上灣煤)和2694(榆家梁A2572(俄羅斯B)煤時(shí),在低剪切速率20s1下黏度由828mPas逐漸升高到1700和2006mPas。這是因?yàn)榭紫斗中尉S數(shù)增大,表面粗糙度增加,使得煤粉顆粒本身吸(b)比表面積附性能增強(qiáng),水煤漿體系內(nèi)顆粒之間自由水分減1煤粉比表面積隨分形維數(shù)的變化規(guī)律少,從而導(dǎo)致水煤漿表觀黏度升高。文獻(xiàn)[191關(guān)于Fig. 1 Effects of fractal dimensions on specific surface精細(xì)水煤漿黏度特性的研究曾得到與本文相似的結(jié)論。水煤漿在不同剪切速率下的流變曲線如圖0.040y0008274(8056×10" expo07622)3(b)所示,可見3種水煤漿都呈現(xiàn)出剪切變稀的屈服假塑性特征。隨著孔隙分形維數(shù)增大,水煤漿的流變曲線整體升高;而且隨著剪切速率減少,水煤漿表觀黏度升高的幅度逐漸增大。隨著不同煤種的孔隙分形維數(shù)增加,其比表面積和孔容積增加,最高成漿濃度則呈現(xiàn)出逐漸降低的趨勢(shì),如圖4所示,可見二者之間基本上符合線(2)總孔容積08F性規(guī)律。當(dāng)分形維數(shù)由261增大到2643和2694時(shí),不同煤粉制得水煤漿的最高濃度由70.79%逐漸降低到616%和6241%,相應(yīng)表觀黏度由879mPas升高到1900和200mPa(在剪切速率20s-時(shí))。鐘006分析原因如下:①煤粉內(nèi)部孔隙表面對(duì)水分子吸附能力增強(qiáng),使得煤粉顆粒之間作為流動(dòng)介質(zhì)的自由水分減少;②煤粉內(nèi)部孔隙表面對(duì)分散劑的吸附能(b)孔容積力也增強(qiáng),使得煤粒外表面吸附的分散劑數(shù)量減圖2煤粉孔容積隨分形維數(shù)的變化規(guī)律少,導(dǎo)致煤粒之間的靜電排斥力和位移阻力減少;Fg2 Effects of fractal dimensions on pore volumes of③分散劑設(shè)計(jì)的理想工作狀態(tài)是將極性親水基插入水相中,而將非極性疏水基吸附在煤粉表面,但程軍等:煤粉孔隙分形結(jié)構(gòu)對(duì)水煤漿性質(zhì)的影響規(guī)律是當(dāng)煤粉內(nèi)水分含量高使得煤粉表面疏水性減弱逐漸降低,二者之間符合一定的指數(shù)遞減規(guī)律。原時(shí),有可能導(dǎo)致極性親水基吸附在煤粉表面,而非因是當(dāng)吸附或凝聚在煤顆粒內(nèi)部表面的毛細(xì)管或極性疏水基會(huì)則與水發(fā)生抵觸,從而不利于煤粉在孔隙中的內(nèi)在水分升高時(shí),煤粒表面吸附水分子的水中的分散性。綜上,最終導(dǎo)致當(dāng)孔隙分形維數(shù)增能力增強(qiáng),則會(huì)減少水煤漿體系中作為流動(dòng)介質(zhì)的加時(shí),水煤漿的成漿濃度降低并且表觀黏度升高。自由水量,導(dǎo)致成漿濃度降低和表觀黏度增高。如y3935468+28986097X53103.13X2圖5(b所示,不同煤種的成漿濃度隨氧含量升高而逐漸降低,二者之間也符合一定的指數(shù)遞減規(guī)律。1800原因是當(dāng)氧含量升高時(shí),在含氧官能團(tuán)中親水性最強(qiáng)的羥基和羧基等酸性基團(tuán)含量增加,而堿性基團(tuán)含量降低,從而導(dǎo)致煤粉對(duì)水分的吸附能力增強(qiáng)1000成漿性能變差。如圖5()所示,不同煤種的成漿濃度隨可磨性指數(shù)增加而直線升高,二者之間符合明顯的線性規(guī)律。原因是當(dāng)煤種可磨性指數(shù)增加時(shí)(a)表觀粘度(剪切速率20s時(shí)在磨制過程中更容易達(dá)到理想的粒度分布,從而提分形維數(shù)2698(榆家梁A)高了堆積效率,改善了成漿性能。今后可以采用非-2655(上灣自2500△2572(餓羅斯B)1046515+2269413e3y-M1.1568求長剪切速圖3水煤漿流變特性隨分形維數(shù)的變化規(guī)律內(nèi)水分(對(duì)數(shù))%求長餐長Fig 3 Effects of fractal dimensions on CwSa)內(nèi)水分影響y6361813+10.82344exp(-25297)=3535-10842XR083氧含量%圖4成漿濃度隨分形維數(shù)的變化規(guī)律b)氧含量影響Fig 4 EfTects of fractal dimensions on CwSy=4247403315X24煤質(zhì)成分特性對(duì)成漿濃度的影響R=0.93不同煤種的成漿特性存在很大差別,當(dāng)煤內(nèi)在水分越少、氧量越少或者可磨性指數(shù)越高時(shí),煤成漿性能越好,而煤階越低和孔隙越發(fā)達(dá)的煤種制漿難度越大。因此,煤成漿性能不僅受到孔隙結(jié)構(gòu)分形特征的重要影響,而且受到其他煤質(zhì)特性的重要影響,它是由密切相關(guān)的各種因素共同作用的一個(gè)可磨性指數(shù)(c)可磨性指數(shù)影響非線性問題,考察不同煤種的內(nèi)在水分、氧量和可磨性等對(duì)煤成漿性的影響規(guī)律是很有必要的。如圖圖5煤質(zhì)成分特性對(duì)成漿濃度的影響規(guī)律Effects of coal chemical compositions on CwS5(a)所示,不同煤種的成漿濃度隨內(nèi)在水分升高而concentrations中國電機(jī)工程學(xué)報(bào)第28卷線性的人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法,綜合考慮孔隙分形維2019-2033.數(shù)、水分、氧量和可磨性指數(shù)等煤質(zhì)理化特性,對(duì)數(shù)虎,李品,程,等人工神經(jīng)同絡(luò)預(yù)測(cè)媒炭成漿濃度的水煤漿濃度和黏度等重要指標(biāo)進(jìn)行分析預(yù)測(cè),從而chou Junhu, Li Yanchang, Cheng Jun, et al. Prediction of coal slurry為高濃度水煤漿制備及其氣流床氣化等工業(yè)應(yīng)用concentration based on artificial neural networks. Journal of Fuel提供進(jìn)一步的指導(dǎo)參考Chemistry and Technology, 2005, 33(6): 666-670(in Chinese).3] Qiu x Q, Zhou M S, Yang D J, et al. Evaluation of sulphonated3結(jié)論acetone-formaldehyde(SAF)used in coal water slurries preparfrom different coals]. Fuel, 2007, 86(10-11): 1439-1445由不同煤種制備的高濃度水煤漿性能是由孔[9] Zhou MS, Qiu X Q, Yang D J, et al. High-performance dispersantof coal-water slurry synthesized from wheat straw alkali lignin)隙結(jié)構(gòu)、水分、氧量和可磨性等各種理化特性共同F(xiàn)uel Processing Technology, 2007, 88(4): 375-382作用的一個(gè)非線性問題。本文利用氮吸附儀測(cè)試了0xuRF,HBx,HeQH,eal. Effect of compound inorganicnano-stabilizer on the stability of high concentration coal water10種煤粉的微觀孔隙結(jié)構(gòu),分析了分形維數(shù)等理化mixtures].Fue,2006,85(17-18:25242529特性對(duì)水煤漿性質(zhì)的影響規(guī)律。[11] Boylu F, Atesok G, Dincer H. 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