2005年9月中國工程科學Sep.2005第7卷第9期Engineeering ScienceVol 7 No 9綜合述評生物質熱解油的性質精制與利用朱錫鋒,鄭冀魯,郭慶祥,朱清時(中國科技大學生物質潔凈能源實驗室,合肥230026)[摘要]從元素含量、化學成分、穩(wěn)定性、粘度、熱值等方面詳細敘述了熱解生物油的性質,介紹了生物油的精制和利用技術,其中對近年來出現的生物油熱蒸氣直接催化精制、利用表面活性劑改良生物油使其直接用于柴油機等新技術給予了特別關注,對催化劑在生物油精制和利用過程中的影響也作了重點敘述。[關鍵詞]生物質;生物油;燃料特性;精制[中圖分類號]TK6[文獻標識碼]A[文章編號]1009-1742(2005)09-0083-06前言燃料。生物質制備液體燃料的技術有多種,如熱解、近年來隨著國民經濟和社會的快速發(fā)展,我國直接液化和生物法。其中熱解轉化技術由于具有廣對石油資源的需求也在持續(xù)增長,為彌補石油資源闊的工業(yè)化前景而備受人們關注,因此,研究和掌不足,近年來開始大力推進用玉米制燃料乙醇和用握生物質熱解制取的液體燃料(又稱生物油)的性煤制液體燃料的工業(yè)化生產。但是,中國作為人口質、用途和深加工技術,具有重要意義。大國,糧食價格無法大幅度降低,煤是不可再生的化石資源,使用它將繼續(xù)增大溫室效應,因此,這2生物油的性質兩個辦法都不可能廣泛和持久地采用。解決石油資21化學性質源不足和環(huán)境污染問題,其根本出路還是在于開發(fā)生物油來源于生物質,但不同生物質在不同熱利用包括生物質能在內的各種可再生能源。解條件下制取的生物油的元素組成可能差別很生物質是指直接或間接來源于各種綠色植物的大[1一般木質纖維素中氧的質量分數在40%左各類有機物的總稱,包括農作物秸稈、農林產品加右,其熱解產生的生物油中氧的質量分數一般也在工殘余廢棄物、速生林、薪炭林、藻類、牲畜糞40%左右,這種生物油的典型元素組成為:便、城市生活垃圾和有機工業(yè)廢水等。我國生物質v(C)=53%,v(H)=6%,v(O)40%和資源非常豐富,年產量達8×108多t石油當量,v(N)=0.2%2。而藻類生物質含有較多的脂類、能源總量超過30EJ。生物質能是與環(huán)境友好的可溶性多糖和蛋白質,所以,藻類生物質制取的生種可再生能源,它本質上是綠色植物光合作用轉化物油含氧量低,v(O)約為17%13。得到的一種太陽能,特別是其能量載體碳元素來自在快速熱解工藝中,裂解產物的二次反應被減于大氣中的二氧化碳,燃燒或腐解后又以二氧化碳至最小,生物質的許多官能團被保留,因此從生物的形式返回到大氣,從而構成碳的生態(tài)循環(huán)鏈;生質轉化為生物油的過程中氧元素的含量變化不大。物質能又是一種獨特的可再生能源,除可直接燃燒所以,快速熱解雖然獲得了較高的生物油產量,但使用外,還可以通過多種技術途徑轉化為液體由此獲得的生物油也存在含氧量高的缺點。中速、[收稿日期]2004-08-23;修回日期2004-09-28[作者簡介]朱錫鋒(1962-),男,安徽南陵縣人,中國科技大學生物質潔凈能源實驗室副教授,從事生物質能研究84中國工程科學第7卷慢速熱解工藝由于裂解產物的二次裂解,許多含氧碳大部分在旋風分離器被分離,但仍會有微量的碳官能團斷裂,氧元素進入不可凝氣體,由此得到的夾雜在生物油中。戴先文[等由木粉快速熱解獲生物油含氧量較快速熱解低。如A.A.得的生物油,v(C)為2%。生物油在生產過程中zabaniotou4等利用木材為原料(v(O)達51.1%),還可能會混入一些灰分,其含量一般占生物油質量在溫度為400~700℃,加熱速率120~165℃/s的0.1%左右,如 Kai sipila5等快速熱解稻草、松的條件下,獲得v(O)=30%的生物油。木和硬質木材,三種生物油的灰分分別為生物油的化學成分非常復雜,獲知其詳細化學0.14%、0.07%和0.09%;戴先文7等快速熱解組成非常困難。目前采用的方法是將生物油的復雜木粉制取的生物油中w灰分為0.1%;徐寶江10等化學組成進行分類,然后再鑒別各類的主要成分?？焖贌峤馑赡拘贾频玫纳镉椭衱灰分為0.2%。Kai Sipilal5等對水萃取木質纖維素生物質如稻生物油的熱穩(wěn)定性比較差,加熱到一定溫度草和松木等熱解制取的生物油進行了分析,他們將后,生物油的內部組分將會發(fā)生聚合反應,這對生生物油分為溶于水的組分(水相)和不溶于水的組物油的精餾分離等過程非常不利。任錚偉等9發(fā)分(油相)兩大類,并定量測定了水相主要成分的現,快速熱解木屑制取的生物油加熱到120℃左右組成,結果發(fā)現水相占據生物油質量的60%就形成海綿狀膠體,不能用蒸餾法分離;80%,水相主要由水、小分子有機酸和小分子醇組M.E. boucher1考察了由樹皮經過真空熱解成。以源于稻草的生物油為例,水相中的水占生物獲得生物油的熱穩(wěn)定性,生物油樣品分別在40℃、油質量的199%、甲酸占1.85%,乙酸占50℃和80℃儲存168h,另外的一個樣品在室溫741%。張素萍6等也用此法測定了源于木屑的下儲存1年,然后測量生物油的相分離時間(水相生物油的組成,水相中含量較多的成分為水和油相)、粘度和平均分子質量。結果表明:被加e(H2O)=66.1%,乙酸質量分數為17.9%,羥基丙熱到80℃儲存的生物油的性質發(fā)生了顯著改變,酮11.4%,油相用正庚烷萃取,正庚烷的萃取物進而在40℃和50℃儲存的生物油的性質變化不大;行柱層析分離后分析,發(fā)現甲基呋喃占正庚烷的萃在80℃的條件下,生物油迅速出現相分離,放置取物質量的14.17%,苯乙醇占12.38%,檢驗出1周,其分子質量的改變相當于生物油在室溫下放的酚類占51%。對正庚烷不溶物用C3NMR進行置1年的改變。實驗還發(fā)現,如果將生物油的水相分析,發(fā)現脂肪炭的含量遠遠大于芳香炭的含量,部分加入到另外一個生物油樣品,則這個生物油樣烷氧基炭的含量較高。戴先文等快速熱解木粉,品的熱穩(wěn)定性顯著變差,這充分證明了生物油水相發(fā)現生物油中酚和有機酸的含量較大,烷烴占生物的組分是生物油不穩(wěn)定的原因;此外,如果在生物油質量的31.04%,芳烴占13.47%。易維明8等油中加入甲醇,生物油的穩(wěn)定性將會得到增強。利用等離子加熱的方法快速熱解玉米秸粉,發(fā)現乙22物理性質酸占生物油質量的2599%,羥基丙酮占生物油質木質纖維素生物質熱解制取的生物油,其比重量19.24%(換算后的數值)。變化不大,約為12左右。由此可見,快速熱解木質纖維素一類生物質獲生物油粘度變化較大,40℃時生物油的粘度得的生物油,成分隨具體工藝條件和原料而變化,一般為20~200mPa”s。如 Kai Sipila5等快速熱解含量較多的成分有水(質量分數在20%左右)、小稻草、松木,硬質木材,在50℃時,三種生物油分子有機酸、酚類、烷烴、芳烴、含碳氧單鍵和碳的粘度分別為1mPa·s、46mPa·s和50mPa·s,氧雙鍵的化合物如甲基呋喃、羥基丙酮等。且在室溫條件下,前65天可以觀察到生物油粘度生物油含有較多的小分子有機酸,pH值較低,顯著增加,此后生物油粘度變化不大;徐寶江[0一般為2.5左右。如 Kai sipila5等快速熱解稻草、等快速熱解松木屑,溫度為40℃時,生物油的粘松木和硬質木材,三種生物油的pH分別為3.7,度約為64mPas;廖艷芬6等快速熱解木材獲得2.6和2.8;戴先文等快速熱解木粉,獲得的生物的生物油,粘度為150mPa·s。含水率對生物油的油pH為2.1;任錚偉9等快速熱解木屑,獲得的粘度影響較大,含水率大的生物油,其粘度一般較生物油pH為2.5。小。此外,如果生物油含有較多的極性基團(一般生物質快速熱解過程中還會生成一些碳,這些是含氧基團)和較大的分子,分子間作用力大,則第9期朱錫鋒等:生物質熱解油的性質精制與利用85粘度增大。75%,而酚類質量分數從原來的40%減少到18%。2.3燃料性質由此可見,生物油經過催化加氫,其含氧量大大生物油的熱值受到普遍關注。 Kai sipila(5等快減少。速熱解稻草、松木和硬質木材,三種生物油的低位催化加氫可以顯著降低生物油含氧量,但成本熱值分別為169M/kg、19.2MJ/kg和16.6M/較高。生物油粘度大、熱穩(wěn)定性差,操作中容易導kg。王樹榮12等快速熱解各種木材和秸稈,發(fā)現致反應器堵塞。生物油還會覆蓋催化劑活性中心,由水曲柳制備的生物油熱值為234Mkg(干基導致催化劑失活,降低催化劑的壽命。因此,近年熱值),源自其它原料的生物油的熱值約18MJ/kg來出現了一種新的催化加氫的思路,即生物油熱解(干基熱值)。戴先文等快速熱解木粉,得到生獲得的油蒸氣直接進行催化加氫,然后再冷凝獲得物油的高位熱值為16-23M/kg。住錚偉等快低含氧量的生物油產品。 J. Dilcio Rocha1使用速熱解木屑,獲得了高位熱值為213M/kg生物定床熱解纖維素獲得生物油蒸氣,然后以經過硫油。由此可見,生物油的高位熱值一般為20M/化的NMo為催化劑,在520℃的條件下對生物油kg,熱值較低的原因在于生物油含氧量高,同時蒸汽加氫處理,當氫壓為25MPa時,生物油中含有較多水分。氧的質量分數為317%,當氫壓為10MPa,生物閃點和流動點是液體燃料的兩個較重要的性油中氧的質量分數為98%質。閃點是指液體燃料邡熱到一定溫度后,液體燃M.王. Nokkosmaki161使用ZnO作催化劑直接料蒸汽與空氣的混合氣接觸火源而閃光的最低溫催化熱解得到的生物油蒸氣以提高生物油的穩(wěn)定度。流動點也稱凝固點,因為許多液體燃料是混合性。結果表明,經過ZnO催化得到的生物油穩(wěn)定物,所以液體燃料凝固時是漸漸從液體變成固體性提高。將經過與沒有經過ZnO催化的生物油同的,即液體燃料的凝固是在一定溫度范圍內完成時在80℃的條件下儲存24h進行對比,沒有經過的,通常把液體燃料凝結成固態(tài)時的最高溫度稱為催化的生物油粘度增加了129%,經過催化的生物流動點或凝固點。液體燃料閃點越高、流動點越油粘度增加了55%。高,表明其中的組分相互作用力大、不易揮發(fā)組分直接對生物油蒸氣進行催化加氫的優(yōu)點主要在多。 Kai sipila等快速熱解稻草、松木,硬質木于節(jié)省能源,無需對生物油再次加熱升溫,生物油材,獲得3種生物油的閃點分別為56℃,76℃和蒸汽對催化劑活性中心的覆蓋程度較低,可以顯著106℃以上,流動點分別為-36℃,-18℃和-9延長催化劑的壽命?！?。由于生物油成分復雜且含有較多極性組分,故催化裂解是在催化劑的作用下將生物油分子裂這兩項數值較高,變化也較大。解成較小的分子,包含在汽油餾程內的烴類組分3生物油的精制生物油中的氧以H2O、CO和CO2的形式除去。催化裂解獲得的精制油的產率一般比催化加氫低,但生物油的高含氧量表明其內部存在許多高極性催化裂解反應可以在常壓下進行,不需要還原性氣基團,并導致其粘度較高、化學穩(wěn)定性較差和熱值體,反應條件比催化加氫溫和。較低。因此,生物油精制的核心是脫除生物油中的郭曉亞等{17.用HZSM5分子篩催化劑,將氧,在此主要介紹催化加氫和催化裂解兩種精制方生物油(由木屑在循環(huán)流化床中快速熱解得到)與法溶劑四氫化茶以1:1的質量比混合,在固定床反應催化加氫是在高壓(10~20MPa)和存在供器內催化裂解,實驗結果表明,精制油中的含氧化氫溶劑的條件下,在催化劑作用下對生物油進行加合物如有機酸、酯、醇、酮、醛的含量大大降低,氫處理。 Piskorz J.13使用經過硫處理的coMo催而不含氧的芳香烴含量增加?；瘎ι镉图託?處理后生物油的v(O)僅為J.D. adjaye18考察了催化生物油生產烴類的0.5%; Churns141等在固定床反應器用CoMo和過程。他使用HZSM5和硅鋁作為催化劑,實驗NiM催化劑,在壓力為5~12MPa、溫度為270發(fā)現使用HZSM5時,烴類產品的質量產率為400℃的條件下對生物油催化加氫,處理后生物27.9%(以未催化的生物油為基準),使用硅鋁時,油的烴類質量分數從10%~20%提高到70%~相應產率為13.2%。令人感興趣的是,經過86中國工程科學第7卷HZSM5催化的生物油包含更多的芳香烴,而經過乙醇混合直接用于渦輪機的可能性。實驗發(fā)現,雖硅鋁催化的生物油包含更多的脂肪烴。芳香烴產品然快速熱解油由于較大的粘度對油的噴射造成因主要有甲苯、二甲苯、三甲苯,脂肪烴主要含己難,但將生物油與乙醇混合后,生物油粘度降低,烷、戊烷、環(huán)戊烷、環(huán)丙烯。可以很好的解決噴射問題。他還進行了生物油一乙4生物油的利用醇混合物的燃燒測試,發(fā)現當生物油質量分數為80%、乙醇質量分數為20%時,該混合物的燃燒生物油可以作為液體燃料使用,也可以作為原性能最佳。料生產其它化學品。有人提出利用水蒸氣催化重整從生物油中制取如果直接將裂解生物油作為柴油機燃料,那么氫氣。C.M. Kinoshita122提出將生物油霧化后與必須對柴油機的機械結構做很大改進,柴油機的操·水蒸氣混合,然后混合氣進入裝有催化劑和吸附劑作也會變得非常復雜。因此,直接利用裂解生物油CaO的反應器中被催化重整,生成的CO2與化學作為燃料的局限性很大。除了對生物油進行催化加吸附劑CaO反應生成CaCO3,促進了化學平衡向氫、催化裂解,進一步精制后再利用外,科學工作催化重整的方向移動。他使用 Aspen軟件模擬這個者還提出了其它利用生物油作為液體燃料的思路,過程,發(fā)現每kg生物油經過帶化學吸附的催化重其中之一是將裂解生物油與其它液體燃料混合后作整過程,可獲得007~0.08kg氫氣。Luca{231考為燃料直接使用。察了催化劑在水蒸氣催化重整過程中對氫氣產率的D. Chiaramonti1詳細探討了在60~65℃的影響,他首先向快速熱解油中加水,促使生物油分條件下,使用乳化劑作為表面活性劑,將生物油和為油水兩相,取水相部分進行水蒸氣催化重整。在柴油混合成為乳濁液而直接用于柴油機。實驗發(fā)溫度825℃和875℃,質量空速(反應物質量流率現,當生物油在混合體系中質量分數小于45%時,催化劑質量)126000h-1,停留時間26ms的條生物油成為液滴分散在柴油中;當柴油在混合體系件下,比較了N,NCr,NiCo催化劑的催化效中質量分數小于45%時,柴油成為液滴分散在生果,發(fā)現Ni-Cr,Ni-Co催化劑作用的催化重整反物油中;如果兩種油的含量接近50%,則兩種油應獲得的氫氣產率比N高20%。這是因為在Ni在混合體系中都成為連續(xù)相。他們發(fā)現,乳濁液比催化劑中添加了Cr或Co后,能夠抑制水蒸氣重整純生物油有更高的穩(wěn)定性,在80℃的條件下分別過程中的結焦,防止催化劑失活。將純生物油和乳濁液保存24h,純生物油粘度增生物油的高含氧量對于其用作燃料來說,是一加了44%~156%,而乳濁液粘度只增加了3%個非常不利的因素。但如果利用生物油合成含氧有24%。提高乳化劑用量,乳濁液的穩(wěn)定性將增加。機物,則其高含氧率將由劣勢轉化為優(yōu)勢。 Martin他們用生物油一柴油乳濁液燃料在柴油機上做了試H. Bender1241提出利用生物質和生物油生產含氧有驗,發(fā)現只需對柴油機在材料方面做微小改變,即機化合物的概念,并建議有機化學工業(yè)從以烴類原柴油機的噴嘴和輸油泵采用抗腐蝕的不銹鋼來制造料為主導轉變?yōu)橐陨镔|原料為主導,這就需要重中離心,去除生物油的重組分,然后將去除了重組5工業(yè)就可以。 Michio ikural01考察了生物油一柴油乳濁新構建化學工業(yè)。液的穩(wěn)定性和腐蝕性,他們先將生物油置于離心機分的生物油與柴油混合制成乳濁液。實驗發(fā)現,表生物油含有較多的水分和含氧有機化合物,如面活性劑濃度對乳濁液的穩(wěn)定性影響很大,如果表羧酸、酚類等,所以生物油含氧量高,熱值比石油面活性劑占乳濁液體系的質量的08%~1.5%,燃料低,分子間作用力大,粘度大,pH值低,分則能形成穩(wěn)定的乳濁液體系。他們在60℃下分別子間受熱易于聚合,熱穩(wěn)定性差。測試了鋼棒浸泡于純生物油和生物油一柴油乳濁液上述性質決定生物油不宜直接作為燃料,必須24h后的腐蝕情況,浸泡在純生物油中的鋼棒質經過精制加工,降低生物油的氧含量,盡量使生物量損失了72%,而浸泡在生物油質量分數為20%油的pH值接近中性,提高生物油的熱穩(wěn)的乳濁液體系中的鋼棒質量只損失了35%定性G. lopez Juste[21察了將快速熱解生物油與生物油成分非常復雜,各組分都混合在一起,第9期朱錫鋒等:生物質熱解油的性質精制與利用87分離非常困難,每種成分的絕對含量都不大,因此[12]王樹榮,駱仲泱,董良杰,等,生物質閃速熱裂解通過分離-合成路線來制造化工產品成本可能比較制取生物油的實驗研究[J].太陽能學報,202,23高,工業(yè)化前景可能不大。如果能開發(fā)出將全部生(1):4~10物油轉化為某一種與生物油C、H、O比例近似的[13] Piskorz j, Majeski P, Radilein D,etal. Conversion有機化合物的工藝,將有非常大的工業(yè)應用前途。of lignin to hydrocarbon fuels [J]. Energy &Fuel1989,3:723~726就目前狀況來說,利用生物油生產化工產品處于摸[14] Churin E, Grange P, Delmn B. Catalysis Oils Biomass索實驗階段。大部分集中在生產烴類、氫氣等不含for Energy and Industry [M]. London: Elsevier Appl氧化工原料。如何充分利用生物油的氧元素,使生Sci Pub,1990,120~125物油的高含氧量的劣勢轉變?yōu)閮?yōu)勢,是一個非常重[15] Rocha J, Carlos d, Luengo a, Snape C e. The scope要的研究課題。for generating bio-oils with relatively low oxygenontents參考文獻Geochemistry,1999,30:1527-1534[1]劉榮厚,張春梅.我國生物質熱解液化技術的現狀16] Nokkosmaki m I, KuoppalaE T,E. Leppamaki A.[J].可再生能源,2004,(2)9~12Catalytic conversion of biomass vapours with zinc oxide[2]廖艷芬,王樹榮,洪軍,等.生物質熱裂解制取[J]. Journal of analytical and applied pyrolysis, 2000液體燃料的實驗研兗[J].能源工程,2003,3:1~355:119~1313]繆曉玲,吳慶余.微藻生物質可再生能源的開發(fā)利17]郭曉亞,顏涌捷,李庭琛,等.生物質裂解油催化裂用J.可再生能源,2003,3:13~16解精制[].過程工程學報,2003,3(1):91~95[4] Zabaniotou AA, Karabelas A J. The Evritania[18] Adjaye J D, Bakhshi N. Production of hydrocarbons(Greece)demonstration plant of biomass pyrolysis [J]by catalytic upgrading of a fast pyrolysis bio-oil. 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Resource361conversion and Recycling, 2000, 30 49-5888中國工程科學第7卷Property, Up-grading and Utilization of Bio-oil from BiomassZhu Xifeng, Zheng jilu, guo Qingxiang, Zhu QingshiLaboratory of biomass clean energy, University of Science and Technology of China, Hefei 230026, China[Abstract] Element content, chemical composition, stability, viscosity and heat value of bio-oil are analyzedbased on many literatures in this paper. Some new technologies to refine and to utilize bio-oil are introduced suchas directly catalyzing bio-oil vapor, and adding surfactants into bio-oil, so that it can be used directly in dieselengine. The catalysts and their effects on the refining and utilization of bio-oil are discussedI Key words] biomass; bio-oil; fuel property; up-grading中國與巴西合資生產ERJ45渦扇支線飛機2000年2月15日,國務院做出了發(fā)展30—70座級渦扇支線飛機的重大決策,作為發(fā)展我國航空工業(yè)的重要戰(zhàn)略舉措。2002年9月,中航第二集團公司與巴西航空工業(yè)公司簽署了合作框架協(xié)議,確定了在民用飛機領域建立長期的戰(zhàn)略合作伙伴關系。2002年12月2日,中航第二集團公司與巴西航空工業(yè)公司正式簽訂合資生產渦扇支線飛機合同。2003年12月16日,中航第二集團公司與巴西航空工業(yè)公司合資總裝的ERJ145渦扇支線飛機在哈爾濱首飛成功(見本期封面)。這是我國生產的第一架具有世界先進水平的渦扇支線飛機,是我國“十五”規(guī)劃發(fā)展渦扇支線飛機高技術工程取得的重大成果,也是我國航空工業(yè)順應經濟全球化潮流,主動參與國際合作,與世界民機制造業(yè)同步發(fā)展的良好開端。2005年2月,中巴合資公司向南方航空公司交付了合資生產的第6架ERJ145飛機,飛機質量、可靠性等得到用戶認可。2005年3月,中巴合資公司又和中國東方航空集團公司簽訂了ERJ145飛機購銷合同。ERJ145系列飛機是專門為支線航空市場設計的,速度快、航程長、性能良好;座艙內噪聲小,乘坐舒適性好;價格低于同類飛機;采用玻璃座艙等先進的航電設備及輔助動力系統(tǒng)(APU),提高了飛機的安全性能全系列37座44座、50座3個級別飛機的部件和系統(tǒng)通用性高達98%,簽派可靠性高。飛機客艙采用三聯(lián)座布局,設計合理,尾吊2臺羅爾斯·羅伊斯AE3007A系列高涵道比渦扇發(fā)動機,升限11278m,航速833852km/h,50座級ERJ45飛機基本型航程約2000km,延程型航程接近4000km,可基本夏蓋我國國內所有航線。從1995年開始,支線飛機需求發(fā)生了迅速變化,發(fā)展至今,渦扇支線飛機的需求量已達整個支線飛機的80%,遠遠超過渦槳支線飛機。合資生產的ERJ45系列飛機是1995年以后投入市場的新產品,是當今世界最先進的渦扇支線飛機之一。ERJ45系列飛機已形成ERJ35(37座)、ERJ40(44座)、ER45(50座)3個座級10個型號的系列化、家族化產品,是世界唯一形成系列的50座級渦扇支線飛機,深受用戶歡迎,已交付830多架,并取得中國CAAC美國FAA歐洲JAA等適航證。當前,國際合作發(fā)展民機已成為普遍模式。ERJ145渦扇支線飛機項目起點高、投資少速度快、風險小,通過國際合作可掌握關鍵技術工藝和先進管理方法,逐步實現掌握設計技術、擁有自主知識產權的目標,還可滿足我國航空運輸發(fā)展的需要,在拉動內需中形成新的經濟增長點,為西部大開發(fā)和客流量少或至今尚未開通航線的城市提供更適宜的交通工具。這一合作項目被視為南南合作的典范,具有重要的政治意義和經濟意義,將為雙方帶來雙贏的結果,開辟了我國民用飛機發(fā)展的新篇章。(中國航空工業(yè)第二集團公司科技委供稿)