第35卷第1期現(xiàn)代化工Jan.20152015年1月Modern Chemical Industry.53●生物質(zhì)熱解與氣化制氫研究進(jìn)展應(yīng)浩,余維金,許 玉,孫云娟,高一葦,王燕杰(中國林業(yè)科學(xué)研究院林產(chǎn)化學(xué)工業(yè)研究所,生物質(zhì)化學(xué)利用國家工程實驗室,國家林業(yè)局林產(chǎn)化學(xué)工程重點開放性實驗室,江蘇省生物質(zhì)能源與材料重點實驗室,江蘇南京210042)摘要:介紹了生物質(zhì)熱解與氣化制氫的原理和相應(yīng)國內(nèi)外研究進(jìn)展,并提出了存在的問題和對未來的展望。關(guān)鍵詞:生物質(zhì);熱解;氣化;制氫中團(tuán)分類號:TK6文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A文章編號:0253 - 4320(2015)01 -0053 -05Research progress on hydrogen-rich gas productionvia pyrolysis and gasification of biomassYING Hao, YU Wei-jin, XU Yu, SUN Yun-juan, GAO Yiwei, WANG Yan-jie( Institute of Chemical Industry of Forest Products, CAF, National Engineering Lab for Biomass ChemicalUtilization, Key and Open Lab of Forest Chemical Engineering, SFA, Key Lab of Biomass Energy andMaterial, Jiangsu Province, Nanjing 210042, China)Abstract: The principle of hydrogen-rich gas production via pyrolysis and gasifcation of biomass is introduced. Thecorresponding research progress at home and abroad is reviewed. The existing problems and the prospects in the futureare put forward as well.Key words: biomass; pyrolysis; gasification; hydrogen-rich gas production隨著化石能源的逐漸枯竭,人們一直在探索和1生物質(zhì)熱解與氣化制氫原理尋找一種新的能源去替代化石能源,近年來氫能逐漸被人們所關(guān)注。氫能是- -種極為優(yōu)越的新能源,其生物質(zhì)熱解制氫是以生物質(zhì)(木屑、稻殼、秸稈優(yōu)勢有2點:①燃燒熱值高,其熱值達(dá)142. 3 M]/kg,等)為原料,在隔絕空氣或氧氣的條件下加熱生物每千克氫燃燒后產(chǎn)生的熱量,相當(dāng)于汽油燃燒產(chǎn)熱質(zhì),使其轉(zhuǎn)化為富氫燃?xì)獾倪^程。其中,氣體中還含的3倍,酒精燃燒產(chǎn)熱的3.9倍,焦炭燃燒產(chǎn)熱的有CO、CO2、CH和其他碳?xì)浠衔?。根?jù)熱解溫4.5倍;②燃燒產(chǎn)物是水，能夠?qū)崿F(xiàn)真正意義上的度的不同可以劃分為低溫慢速熱解( < 500C),產(chǎn)“零排放”,是世界上最干凈的能源,同時也被譽(yù)為物以木炭為主;中溫快速熱解(500~650C),產(chǎn)物21世紀(jì)最重要的綠色能源。以生物油為主;高溫閃速熱解(700~1100C),產(chǎn)物目前,工業(yè)上比較成熟的制氫工藝有水電解法、以可燃?xì)怏w為主2)。生物質(zhì)熱解制氫是一個非常水煤氣轉(zhuǎn)化法、重油及天然氣水蒸汽催化轉(zhuǎn)化法等。復(fù)雜的熱化學(xué)轉(zhuǎn)化過程,主要發(fā)生如下5步反應(yīng),這.但這些方法都存在工藝條件苛刻、制氫效率低、生產(chǎn)些反應(yīng)易受到熱解溫度、壓力、反應(yīng)時間、催化劑等成本高等缺點。生物質(zhì)制氫是一-種高效 、節(jié)能、環(huán)保諸多因素的影響。的制氫方法,生物質(zhì)自身是氫的載體,由C、H、O、NBiomass +Q→H2 +C0+CO2 +CH, +和S等元素組成,其中H元素的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為6%,相C,H. + Tar + Char + H20(g) + Organies當(dāng)于1 kg生物質(zhì)可產(chǎn)生0.672 m’的氣態(tài)氫，占生物C + 2H2O(g)二CO2 +2H2質(zhì)總能量的40%以上"。C + Co2二2C0生物質(zhì)制氫主要有2種方法:方法- -是微生物法,微生物法制氫又分為厭氧發(fā)酵制氫和光合生物Tar→H2+Co +CO2 +CH, +C,H.制氫;方法二是熱化學(xué)轉(zhuǎn)化法,熱化學(xué)轉(zhuǎn)化法制氫分C.H. + 2nH2O(g)二(2n + m/2)H2 + nCO2 :為熱解制氫、氣化制氫超零界制氫。本文中主要圍生物質(zhì)氣化制氫以生物質(zhì)(木屑、稻殼、秸稈繞生物質(zhì)熱解與氣化法制氫展開敘述。等)為原料,在氣化爐(固定床、流化床、氣流床等)收稿日期:2014 -07 - 10;修回日期:2014-11-13基金項目:引進(jìn)國際先進(jìn)林業(yè)科學(xué)技術(shù)項目(2014 -4 -32)作者簡介:應(yīng)浩(1963-),男,本科,研究員。研究方向為生物質(zhì)能轉(zhuǎn)化技術(shù)開發(fā)與工業(yè)應(yīng)用,025 - 85482498 ,hy2478@ 163. com?，F(xiàn)代化工第35卷第1期1 716h-、催化劑粒徑>5 mm時，可獲得下,產(chǎn)氫體積分?jǐn)?shù)可以達(dá)到78%。1 447. 32 mL/g的氫氣產(chǎn)率、47.50 mL/g的CO產(chǎn)Li等[251探索了在固定床反應(yīng)器中水蒸汽流量率和7.20 mL/g的甲烷產(chǎn)率。和溫度對生物質(zhì)氣化實驗的影響,溫度為800 ~武琛等[201搭建了可實現(xiàn)在定壓條件下連續(xù)給1 435C。研究結(jié)果表明，隨著溫度的升高,氫氣的料的實驗臺,研究結(jié)果表明,溫度為923 K,當(dāng)壓力產(chǎn)量先增加后減少,然后再增加并在9179下出現(xiàn)>1 MPa時連續(xù)氣化反應(yīng)能夠持續(xù)地進(jìn)行;923 K、最大值;溫度在1018~1435C時,氫氣產(chǎn)量隨著溫2. 0 MPa時系統(tǒng)運(yùn)行平穩(wěn)后生成氣體成分中H2和度的升高而增加。氫的最大體積分?jǐn)?shù)和產(chǎn)氫率分別CH,的體積分?jǐn)?shù)可達(dá)到92% ,其中,氫氣為79% ;再.為60%和76%。增大壓力,氫氣體積分?jǐn)?shù)有所下降,但碳轉(zhuǎn)化率略有Huang等[26]以木屑為原料,在連續(xù)進(jìn)料流化增加,即產(chǎn)氣量略有增加。床內(nèi)進(jìn)行了空氣催化氣化實驗研究,研究結(jié)果表謝玉榮等(21以麥秸為原料,采用管式氣化爐進(jìn)明,CaO催化劑氣化條件下,H2產(chǎn)率提高了行生物質(zhì)蒸汽氣化制取富氫氣體實驗研究,在非催28. 4%,Fe與CaO的協(xié)同效應(yīng)使H2的產(chǎn)率增加化氣化實驗基礎(chǔ)上,選取NiO、純Fe粉以及橄欖石了約70.4%。(FeMg) 2SiO4這3類催化劑來提高氫含量,研究結(jié)Li等[27]以稻殼為原料,在固定床反應(yīng)器中進(jìn)行果表明，氣化反應(yīng)溫度在700~950°,氫體積分?jǐn)?shù)了稻殼空氣-水蒸汽催化氣化實驗,考察新開發(fā)的達(dá)到45%以上,添加Fe時達(dá)到了60%以上;非催化納米Ni0/γ -Al2O3催化劑的催化效果,研究結(jié)果表時,氫產(chǎn)率達(dá)到60g/kg;添加催化劑時,Fe粉催化明，在800下,焦油去除率達(dá)到99%,氣體產(chǎn)率顯效果最好,最大產(chǎn)氫率達(dá)到119 g/kg;Ni0次之,相著增加,特別是產(chǎn)品氣中H2的體積分?jǐn)?shù)明顯提高比非催化時可提高40%;而橄欖石催化作用明顯低超過10%。于前兩者。Acharya等(28:利用固定床研究了CaO對木屑水呂鵬梅等[]在自熱式下吸式氣化爐反應(yīng)器內(nèi)蒸汽氣化的催化性能,考察了不同的操作參數(shù)進(jìn)行了生物質(zhì)下吸式氣化爐富氧/水蒸汽及空氣氣steam/ biomass、溫度、CaO/ Biomass,研究結(jié)果表明，化的制氫特性研究,研究結(jié)果表明,與空氣氣化相當(dāng)溫度為670C ,steam/ biomass =0. 83 ,CaO/ Biomass =2比，富氧/水蒸汽氣化可顯著提高氫產(chǎn)率和產(chǎn)氣熱時, H2的體積分?jǐn)?shù)達(dá)到54.43%，且在CaO/ Biomass =2值;在實驗條件范圍內(nèi),最大氫產(chǎn)率達(dá)到45.16 g/kg,條件下,CO2的體積分?jǐn)?shù)與無CaO的氣化相比下降最大低位熱值達(dá)到11. 11 MJ/m' ;在富氧/水蒸汽氣了93.33%?；瘲l件下,燃?xì)庵蠬2 + CO體積分?jǐn)?shù)達(dá)到63.27% ~Skoulou等[29]以橄欖殼為原料,在固定床反應(yīng)72. 56%,高于空氣氣化條件下的52. 19% ~器中進(jìn)行了橄欖殼水蒸汽氣化實驗研究,考察了溫63.31%。度在750~1050C ,停留時間為120 ~960 s對氣化3.2國外研究現(xiàn)狀反應(yīng)的影響,研究結(jié)果表明,在1 050心時,可以獲得Phuhiran 等[23]以桉樹為原料,在兩段式固定床熱值為13.62 MJ/m'的燃?xì)?燃?xì)庵蠬2和CO的物反應(yīng)器中進(jìn)行了桉樹水蒸汽催化氣化實驗研究,氣質(zhì)的量之比為4,H2的體積分?jǐn)?shù)為40%?；瘻囟葹?00 ~ 650C,水蒸汽分壓為16、 30、Hu等[30]以杏核為原料,在固定床反應(yīng)器內(nèi)進(jìn)45 kPa,鎳負(fù)載泰國褐煤焦炭作為催化劑,研究結(jié)果行了白云石和橄欖石2種催化劑的杏核水蒸汽催化表明,H2的產(chǎn)率隨著溫度的升高而增加,從氣化實驗研究,考察了反應(yīng)溫度、S/B(水蒸汽/生物26.94%增加到46.68%,而CO摩爾分?jǐn)?shù)急劇下降，質(zhì))、催化劑粒徑、煅燒的催化劑等影響因素,研究從70.21%降到37.71%;當(dāng)氣化溫度為6509C時,結(jié)果表明,煅燒的橄欖石和白云石的催化活性均高H2的產(chǎn)率達(dá)到最高,為46. 68%。于天然的,在850C ,S/B為0.8,煅燒白云石催化劑Wang等[24)以煙煤為原料,在鼓泡流化床中進(jìn)條件下,潛在氫收率為130. 9 g/kg(干燥無灰基生物行了水蒸汽催化氣化制氫實驗,探索了溫度、壓力、質(zhì))，為理論氫收率(152 g/kg)的86. 1% ;在800%，H20/C、CaO/C的影響,研究結(jié)果表明,升高溫度、S/B為0. 8 ,煅燒橄欖石催化劑條件下,得到的潛在壓力和H20/C有利于產(chǎn)氫,在溫度為750、壓力氫收率為67.7 g/kg(干燥無灰基生物質(zhì)),是理論為0.4 MPa、[Ca]/[C]=1、[H20]/[C]=2的條件值的44. 5%。2015年1月應(yīng)浩等:生物質(zhì)熱解與氣化制氫研究進(jìn)展， 57.2014,41(1);:108 - 10,111.4存在的問題及展望[4]孔黎紅,陳明強(qiáng)，劉少敏.生物質(zhì)快速催化熱解制氫的研究{J].化學(xué)與生物工程,2013 ,30(1):43 -46.通過介紹生物質(zhì)熱解與氣化制氫的原理與國內(nèi)[5]王曉磊,鄧文義，于偉超，等.污泥微波高溫?zé)峤鈼l件下富氫氣外研究現(xiàn)狀,總結(jié)出以下幾點不足。體生成特性研究[J].燃料化學(xué)學(xué)報,2013 ,41(2) :243 -251.(1)生物質(zhì)熱解制氫技術(shù)具有工藝簡單、能源[6]王明峰,許細(xì)微，李伯松Fe203/y-A12O3催化裂解生物質(zhì)制氫利用效率高等優(yōu)點,在使用催化劑的條件下,熱解研究[J].可再生能源,2010 ,28(4) :49 -53.氣中H2的體積分?jǐn)?shù)一般在30%~50%,由于載氣[7] 王天崗,孫立,張曉東,等.生物質(zhì)熱解釋氫的實驗研究[J].山(N2、He等)的加人使得熱解氣的熱值降低,限制東理工大學(xué)學(xué)報,2006 ,20(5):41 -43. .了它的進(jìn)-一步利用。熱解過程還會有焦油的產(chǎn)[8]張秀梅,陳冠益,盂祥梅催化熱解生物質(zhì)制取富氫氣體的研究[J].燃料化學(xué)學(xué)報,2004 ,32(4) :446 -449.生,焦油不僅腐蝕和堵塞管道，還會造成環(huán)境污染[9] BlancoP H, Wu C F, Wllams P T. Infuence of Ni/Si02 catalyst等問題。(2)生物質(zhì)氣化制氫技術(shù)最大的優(yōu)點是產(chǎn)生的forming of refuse derived fuel[ J]. Intemational Joumal of HydrogenH2含量高、燃?xì)鉄嶂蹈?。在使用催化劑的條件下，Energy ,2014 ,39(11):5723 -5732.氣化產(chǎn)氣中H2的體積分?jǐn)?shù)- - 般在40% ~60%,氣[10] Ansari M H,Jafarian S,Tavasoli A.et al. Hydrogen rich gas produc-化過程同樣有焦油的產(chǎn)生,如何解決焦油問題對生tion via nano-catalytic pyrolysis of bagasse in a dual bed reactor[J]. Joumal of Natural Gas Science and Engineering, 2014, 19:物質(zhì)氣化制氫具有決定性意義。279 - 286.(3)大量的實驗研究表明,溫度和催化劑對熱[11] Shoja M, Babatabar M A, Tavasoli A,et al. Production of hydrogen解與氣化制氫至關(guān)重要。目前國內(nèi)外研究較多的催and syngas vria pyrolysis of bagasse in a dual bed reactor[J]. Jour化劑主要有以下5類:①天然礦石類,如白云石、橄mal of Energy Chemistry ,2013 ,22(4) :639 - 644.欖石等;②鎳基催化劑;③碳酸鹽類,如K2CO3、[12] Hao Q L, Wang C,Lu D Q,et al. Production of hyrogen-ich gasNa2CO3、CaCO3等;④金屬氧化物類,如CaO、Al203、from plant biomass by catalytie pyrolysis at low temperature[J]. In-SiO2、Cr2O3等;⑤其他類,如ZnCl2、復(fù)合催化劑等。termational Joumal of Hydrogen Energy ，2010, 35 (17): 8884-8890.其中,催化效果比較好的主要有白云石和鎳基催化[13] Wei L C,Xu x P,Zhang L,et al. Charatrstis of fast prolysis of劑,這2種催化劑應(yīng)用比較廣泛而且催化活性較高。biormass in a free fall reactor[J]. Fuel Processing Technology,但鎳基催化劑由于價格昂貴,造成生產(chǎn)成本高,所以2006 ,87(10) :863 - 871.在生物質(zhì)熱解與氣化制氫中很少被應(yīng)用，而白云石[14] LiS G,Xu SP,Liu s Q,et al. Fast prolysis of biomass in feefll催化劑存在3個很大的缺陷:①自身強(qiáng)度低,很容易reactor for hydrogen-rich gas [J]. Fuel Processing Technology,2004,85(8/9/10):1201 -1211.破碎成粉末,造成管路的堵塞;②隨著反應(yīng)的進(jìn)行，[15] Chen G, Andries J,Spliethof H. Catalytic prolysis of biomass for反應(yīng)活性逐漸降低，使用壽命短;③高溫下易分解釋hydrogen rich fuel gas production[J]. Energy Conversion and Man-放出CO2 ,不利于反應(yīng)的正向進(jìn)行。agement ,2003 ,44(14) :2289 -2296.目前,研究和開發(fā)出一種新型有效的催化劑,提[16] Demirbas A. Yields of hydrogen. rich gaseous products via pyrolyis高H2產(chǎn)量,降低熱解溫度,促進(jìn)焦油裂解,將對生from selected biomass samples[J]. Fuel , 2001，80(13): 1885 -物質(zhì)熱解與氣化制氫工藝的開發(fā)與應(yīng)用具有很大的1891.推動作用。如果可以實現(xiàn)熱解與氣化工業(yè)化制氫可[17]張艷麗，肖波，胡智泉,等.污泥熱解殘渣水蒸氣氣化制取富氫燃?xì)鈁J].可再生能源,2012 ,30(1) :67 -71.大大降低生產(chǎn)成本,不僅可以緩解能源危機(jī),而且對社會的可持續(xù)發(fā)展具有重要意義，生物質(zhì)熱解與氣[l8]李琳娜,應(yīng)浩,涂軍令,等.木屑高溫水蒸氣氣化制備富氫燃?xì)獾奶匦匝芯縖J].林產(chǎn)化學(xué)與工業(yè),2011 ,31(5):18 -24.化制氫將會是未來的發(fā)展趨勢。[19]張尤華，辛善志，張素平.生物質(zhì)低溫氣化及催化重整制氫[].石油化工,2010 ,39(11);1198 - 1203.參考文獻(xiàn)[20]武琛,趙麗鳳,田文棟,等.木屑/CaO與水蒸汽連續(xù)氣化制氫的[1] Zhu X F,Zheng J L,Guo Q X,et al. Pyrolyis of rice husk and saw-實驗研究[J].太陽能學(xué)報,2008 ,29(9);1140 - 1143.dust for liquid fuel[J]. Jourmal of Environmental Sciences , 2006,[21]謝玉榮，肖軍,沈來宏,等.生物質(zhì)催化氣化制取富氫氣體實驗18(2) :392 -396.研究[J].太陽能學(xué)報,2008 ,29(7) :88 - 893.[2]劉榮厚,牛衛(wèi)生,張大雷.生物質(zhì)熱化學(xué)轉(zhuǎn)換技術(shù)[ M].北京:化[22]呂鵬梅，袁振宏,吳創(chuàng)之，等生物質(zhì)下吸式氣化爐氣化制備富學(xué)工業(yè)出版社, 2005:164.氫燃?xì)鈱嶒炑芯縖J].化學(xué)工程,2007 ,35(5):25 -29.[3]楊帆.城市生活垃圾催化熱解制氫實驗研究[J].廣東化工，(下轉(zhuǎn)第59頁)2015年1月趙彬等:燃煤煙氣汞形態(tài)轉(zhuǎn)化及脫除技術(shù)59●別,煤炭中的汞含量也不盡相同。我國的王啟超、陳不同煙氣組分對汞轉(zhuǎn)化的影響，結(jié)果表明,02和冰如等一些學(xué)者對不同地區(qū)不同等級煤中汞的含量HCI是有利于汞轉(zhuǎn)化的,并且HCI的這種作用大于做了細(xì)致的研究并得出了不同的結(jié)論。陳冰如02。對于其他組分,NO對汞的氧化基本沒什么影等[0.認(rèn)為我國煤中汞含量的范圍為0.3 ~15.9 mg/kg;響,水蒸汽的存在可以抑制汞的氧化。煙氣中3種王起超等”"對我國各個地區(qū)燃煤汞排放清單估算不同形態(tài)汞的不同性質(zhì)決定了各自的去除難易程后認(rèn)為煤中汞的平均含量為0. 22 mg/kg; Feng度。Hg°在經(jīng)過顆粒物凈化裝置[如袋式除塵器等(12)采用的是我國煤中汞平均含量為0.3 mg/kgo(fabric filter , FF) ,靜電除塵器等]后較容易被脫除,大多數(shù)認(rèn)為中國煤炭中汞的平均含量為0. 22 mg/kg。煙氣中的Hg2*具有水溶性,較容易在水中溶解形成不同區(qū)域的煤中汞含量可能有較大的差別，如河南、鹽類,所以通過濕法脫硫設(shè)備也很容易除去,大多數(shù)北京、貴州產(chǎn)的煤中汞含量普遍高于平均水平煙氣脫汞技術(shù)都是基于此原理開發(fā)出來的。然而(≥0.3 mg/kg),其中貴州的煤炭中汞含量可達(dá)Hg°因為其穩(wěn)定性、高平衡蒸氣壓(25C時0. 52 mg/kg["3), 而新疆、江西、四川的煤中汞含量較0. 25 Pa)和難溶于水(25C時溶解度60 mg/m')的低,都小于平均值。特點,APCDs對Hg'幾乎不起什么作用，所以它是1.2 燃燒過程中存在形態(tài)及其轉(zhuǎn)化最終被釋放到大氣中的主要形態(tài),Hg'占中國燃煤一般而言,汞 在不同燃燒時段的析出轉(zhuǎn)化是按電廠汞釋放量的66%~94%,而這一比例在美國德照下面過程進(jìn)行的:送人爐膛中的煤經(jīng)燃燒后產(chǎn)生克薩斯州是67%17]。鑒于這種情況，現(xiàn)階段煙氣1000C以上的高溫環(huán)境，在高溫的條件下煤中的汞脫汞技術(shù)研究的重點應(yīng)是如何提升Hg°至Hg2+的(煤中的汞主要和無機(jī)礦物質(zhì)結(jié)合存在,如硫磺、雄轉(zhuǎn)化效率。黃)[4]以Hg'的形態(tài)釋放到爐膛內(nèi)，因為Hg'是此2燃煤煙氣脫汞技術(shù)溫度條件下唯-熱力學(xué)穩(wěn)定形態(tài)[5],之后 ，煙氣在傳輸?shù)倪^程中溫度不斷降低,隨著溫度的變化汞的按照燃燒的不同階段可以把燃煤煙氣汞脫除技形態(tài)會發(fā)生改變,煙氣中部分Hg'在金屬及其氧化術(shù)分為3種,燃燒前脫汞、燃燒中脫汞和燃燒后脫物的催化作用下被均相氧化為Hg2* ,還有部分Hg°汞。燃燒前脫汞技術(shù)主要指的是洗煤選煤技術(shù),洗和生成的Hg'*在飛灰與固態(tài)產(chǎn)物上發(fā)生氣固吸附選煤的初衷是減少灰分,提升煤的品位,由于煤中的作用變成顆粒態(tài)汞Hg°,所以,在最終釋放出來的廢大部分汞以無機(jī)化合物的形式存在,所以在洗選煤氣中,汞有3種不同的形態(tài)。燃煤煙氣中汞的轉(zhuǎn)化的工藝過程中也可以除去部分的汞，常規(guī)的洗選煤受煙氣成分的影響，不同的組分對汞的轉(zhuǎn)化產(chǎn)生的技術(shù)能去除50% ~ 80%的灰分,30% ~ 40%的硫和作用不同。朱燕群等[16]用數(shù)值模擬的方式研究了約37%的汞[18];燃燒中脫汞主要指的是通過研究(上接第57頁)37(8) :6511 -6518.[23 ] Phuhiran C, Takarada T, Chaiklangmuang[27] LiJF,LiuJJ,liao S Y,et al. 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